覃子涵[1]（2021）在《基于热重分析仪的炭黑颗粒氧化特性研究》文中研究说明基于热重分析仪,用商用炭黑（Printex U,PU）模拟真实柴油机颗粒物,以及灰颗粒（ZnO,MgO,Al2O3）模拟真实柴油机微粒捕集器（Diesel particulate filter,DPF）中沉积的灰分,开展灰的成分、粒径、堆积方式、堆积量对炭黑氧化特性影响的实验,并采用综合氧化指数（S）进行氧化动力学分析。结果表明:与灰颗粒Al2O3、MgO相比,ZnO对炭黑氧化有明显的促进作用,随着ZnO含量增加,峰值反应温度（Tp）下降,S上升明显,当PU/ZnO混合物的质量比为1:9时,S达到（2.15±0.01）*10-7%2min-2℃-3,比纯PU提高了120%。相比于大粒径ZnO（200nm）,小粒径ZnO（50nm）与PU混合物的S提高了45%。在研究堆积方式对炭黑氧化性能影响的实验中,发现当ZnO与PU炭黑按1:9的比例紧密接触堆积时,灰上铺和灰下铺堆积法相比,其S分别提高122%和138%,Tp为（560±1）℃,分别下降10%和9%。堆积量对炭黑氧化性能影响较大,在紧密接触堆积时,当PU/ZnO的重量比为1:15时,S达到最大值（2.21*10±0.10）*10-7%2min-2℃-3,Tp降到最小值为（545±1）℃。与纯PU相比,其S提高了126%,Tp降低了12%。这说明灰分的存在有利于炭黑氧化性能提升,小粒径灰颗粒和紧密堆积方式增大了灰分与炭黑颗粒的接触面积,有利于炭黑炭黑氧化,但过量的灰颗粒会抑制炭黑的氧化性能。其次研究了催化剂种类（CeO2、TiO2）以及催化作用下灰成分（Al2O3、MgO、ZnO）对炭黑颗粒的氧化特性影响,相比于PU/TiO2混合物,CeO2/PU混合物具有更高的S,PU炭黑氧化性能提升明显,这是由于CeO2具有更好的贮氧能力。随着CeO2占比的增加,S呈现先增大后减小的趋势。当比例为1:5时,S从纯PU的（0.98±0.02）*10-7%2min-2℃-3增至（1.58±0.06）*10-7%2min-2℃-3,提高了58%。在催化作用下的灰分实验中,发现存在CeO2时,Al2O3和MgO的加入对催化炭黑没有促进作用,而ZnO可进一步促进炭黑氧化,PU/CeO2/ZnO混合物比PU/CeO2/Al2O3和PU/CeO2/MgO的S更高,更有利于炭黑氧化。随着ZnO含量增加,其S呈现先增大后减小的趋势。当PU/CeO2/ZnO比例为1:5:5时,PU/CeO2/ZnO混合物的S最大,达到了（2.41±0.16）*10-7%2min-2℃-3,比PU/CeO2混合物和纯PU分别提高了53%,141%。这说明CeO2的加入对炭黑有较好的催化氧化性能,加入ZnO后可以增大炭黑氧化性能,但不论是催化剂还是灰分,过量加入都会出现抑制炭黑氧化的趋势。最后开展了不同来流参数（O2浓度、进气流量、升温速率）对炭黑颗粒的氧化催化特性影响的实验,结果发现:不同O2浓度条件下,催化剂存在时ZnO都能够有效提升炭黑氧化性能,随着氧气浓度的增加,S随之升高,当O2浓度为15%时,S达到最大,从（0.87±0.02）*10-7%2min-2℃-3升高到（1.47±0.07）*10-7%2min-2℃-3,增幅为69%。这表明O2浓度对炭黑氧化性能有明显影响,O2浓度越高,颗粒物表面接触的氧气越多,更容易发生氧化反应,且反应更充分。随着进气流量的增大,S呈现先上升后平稳的趋势。当进气流量达到100m L·min-1时趋于平稳。随着升温速率的升高,S随之增大。进气流量对炭黑氧化性能影响较小,而升温速率的增大,会导致单位时间内投入更多的能量,从而使颗粒快速氧化,提升颗粒氧化反应速度。柴油机颗粒的氧化性能与DPF的再生性能息息相关,对柴油机颗粒物的氧化性能进行深入研究能为颗粒在DPF中的氧化燃烧提供重要、坚实的理论基础。本文基于热重分析仪,研究了灰的成分、粒径、堆积方式、堆积量、催化剂种类、催化剂作用下灰成分以及来流参数对炭黑颗粒氧化特性的影响规律,为深入研究炭黑及柴油机排气颗粒的氧化再生特性提供理论依据。
付尤[2]（2021）在《新型铜基小孔分子筛的合成及柴油车尾气净化研究》文中指出目前我国柴油车在传统能源领域仍占有不可替代的作用,控制NOx污染是打造蓝天保卫战的重中之重。NH3-SCR技术作为我国解决柴油车尾气中NOx污染的主要技术之一,铜基小孔沸石是该技术中最具吸引力的催化材料,但该沸石的传统合成工艺条件苛刻,制备过程中所需模板剂价格昂贵,极大地限制了其应用。因此,在无模板剂条件下绿色合成铜基SSZ-13是一个很有前途的研究热点。本文以SSZ-13分子筛为晶种,采用晶种辅助导向法成功制备了低成本的高硅Cu-SSZ-13seed催化剂,其表现出与传统模板剂法制备的Cu-SSZ-13con相媲美的良好中低温活性,此外还具有抗HC/SO2中毒性能以及良好的稳定性,在未来柴油车尾气脱硝中具有更好的应用前景。主要内容和结论如下:（1）采用晶种辅助导向法合成SSZ-13seed分子筛,并通过XRD、SEM等技术对分子筛进行了表征,探讨并分析晶种含量、晶化温度、晶化时间、硅铝比及晶种状态对分子筛合成的影响。结果表明采用晶种辅助导向法合成SSZ-13seed分子筛的最佳工艺条件为:以含量15%未焙烧的SSZ-13分子筛为晶种,按照硅铝比为20在100℃下水热处理4天。（2）在最佳工艺条件的基础上,通过观察不同晶化时间（2 h、5 h、8 h、12 h和24 h）下SSZ-13seed沸石的形貌、结构变化,揭示晶种辅助导向合成过程的结晶动力学。研究结果表明,在结晶过程中,沸石相结构存在三个过渡阶段:无定形硅铝凝胶与晶种交叉促进、亚胶体颗粒与晶种竞争生长以及亚胶体颗粒与晶种结合聚集,整个结晶过程符合以晶种为核,Si源、Al源为壳并在晶种基质上继续生长的“核壳”生长机理。（3）将晶种辅助导向法合成的SSZ-13seed分子筛采用离子交换法制备合成Cu-SSZ-13seed,并考察其在模拟的柴油车尾气复杂环境（包括CHx、SO2和H2O）中催化消除NOx的性能。研究结果表明,晶种辅助导向法合成的Cu-SSZ-13seed与传统模板剂法制备的Cu-SSZ-13con结构相似,并且,晶种辅助导向法制备的Cu-SSZ-13seed表现出与Cu-SSZ-13con相媲美的良好中低温活性:即在190℃时NO转化率达到95%以上,且高活性能可以保持到400℃。此外,Cu-SSZ-13seed催化剂还具有优秀的抗HC/SO2中毒性能以及良好的稳定性。
贾丽君[3]（2021）在《柴油车排放的金属氧化物对细颗粒物中硝酸盐组分的催化生成机制研究》文中研究指明柴油车排放气态污染物和碳颗粒物是导致大中城市频繁出现空气污染的影响因素之一,尤其是以大气中细颗粒物为首要污染物的空气污染。本文将围绕柴油车排放污染物在细颗粒物中的二次组分——硝酸盐过程中的形成机制展开深入研究,用漫反射红外光谱（DRIFTS）分析的方法考察NO、NO2、SO2以及它们共存时在金属氧化物（Fe2O3、MgO、MnO2、Al2O3、ZnO、CuO、SiO2和Cr2O3）表面的吸附、分解、结合等微观反应现象,从微观上解析不同反应气体与金属氧化物之间对产生的化学反应是否存在协同或拮抗效应,寻找柴油车排放污染物形成大气细颗粒物中硝酸盐中间产物的关键步骤,并建立柴油车排放污染物形成硝酸盐的反应机制。研究结果得出的柴油车排放污染物形成大气细颗粒物的中间产物和途径,对减少柴油车排放污染物对大气细颗粒物的贡献、空气污染防控具有重要意义。结论如下:（1）通过对柴油车尾气排气管道内积存的碳颗粒物中的元素组成分析,颗粒物主要由C和Fe、Zn、Cu、Si、Cr、Al、Mg、Mn等金属元素组成。主要成分为C,相对含量为90%以上,除C外,还有Fe、Zn、Cu、Si等其它元素,其含量占比在10%以下,由于金属元素所占比例因使用不同润滑油而有所不同,但元素种类基本相同,因此具有类似的化学组成。（2）不同干湿条件下,NO、NO2和SO2等反应气体在Fe2O3表面微观反应中观察到,NO2预吸附过程不仅能在Fe2O3表面形成吸附态硝酸盐,还可以增加表面的酸性Fe2O3颗粒。向漫反射池中引入SO2,可产生还原性吸附亚硫酸盐。吸附的硝酸盐与形成的吸附亚硫酸盐在酸性表面发生相互作用,吸附的亚硫酸盐和亚硫酸氢盐被氧化成硫酸盐,同时生成HONO。此外,SO2的非均相反应Fe2O3不仅能产生Fe2+,而且能增加表面酸性。形成的Fe2+还可以与酸性表面上吸附的硝酸盐相互作用,产生HONO。该结果对揭示柴油车排放污染物形成大气细颗粒物过程中的微观本质,对减少柴油车污染物形成的大气细颗粒物中硝酸盐的贡献具有重要意义。（3）在不同混合气体条件下,NOX、SO2与不同金属氧化物反应生成的物种（硝酸盐、硫酸盐）均促进了大气颗粒物的生成,其中,NOX与金属氧化物反应,产物以硝酸盐为主,同时也会产生亚硝酸盐;SO2在金属氧化物表面的生成产物为硫酸盐。SO2和NO2在金属氧化物表面能够发生协同反应,促进硫酸盐和硝酸盐的生成。此外,从金属氧化物表面物种的生成反应来看,各金属氧化物的非均相反应能力存在差异,在Cr2O3非均相反应较强烈,而SiO2非均相反应较微弱。说明金属氧化物的催化性能在一定程度上促进了大气颗粒物中二次组分的生成,通过实验和反应机理的探讨,为柴油车排放的颗粒物组分对硝酸盐、硫酸盐等物种的形成提供了基础数据。（4）在富氧条件下,柴油车尾气排放的金属氧化物与NOx和SO2之间的反应中促使硫酸盐和硝酸盐的生成速率加快,说明大气氧化性的增强在这一过程中起着重要作用过程。金属氧化物表面生成的细颗粒物中硝酸盐的总物种含量依次为Cr2O3>Fe2O3>MgO>MnO2>Al2O3>ZnO>CuO>SiO2。由于Cr2O3具有很强的吸附和活化酸性气体的能力,因此在微观反应中生成的表面物种比其他金属氧化物生成的表面物种多,说明金属氧化物的表面性质对SO2和NOX之间的协同效应起着重要作用。含铁、镁和锰的金属氧化物在NOx存在下更有效地将SO2转化为硫酸盐,但Cr2O3、CuO和Al2O3生成的硫酸盐反而减少,金属氧化物活性的这种差异是由于金属表面性质的变化引起的。因此,在大气环境中,柴油车尾气排放的金属氧化物与NOx和SO2之间的反应对大气中硝酸盐和硫酸盐的贡献较为突出。
刘强[4]（2021）在《用于碳烟催化消除的海胆状过渡金属催化剂的研究》文中研究指明柴油车因其低成本、高燃油效率的优势在交通运输过程中被广泛应用。但是其尾气中产生的碳烟颗粒对自然环境和人体健康产生很大威胁。目前,柴油机颗粒捕集器与催化剂相结合的方法被认为是最具前景的消除柴油烟尘微粒的方法之一。但是由于催化剂与煤烟颗粒的接触效率较低,催化氧化碳烟所需的温度高,缺乏高效催化剂等因素,制约了该技术的发展。最近,过渡金属氧化物因其一般存在变价,这种化合价的可变性使其具有极其优秀的氧化还原性能受到广泛关注。因此本研究课题以海胆形貌的过渡金属催化剂为基底,采用简单的浸渍法在海胆形貌的催化剂上面负载碳酸钾物质。获得的过渡金属海胆状催化剂起燃温度低,展现出了良好的碳烟催化燃烧活性。与此同时,我们利用XRD、SEM、HRTEM、FT-IR、XPS、H2-TPR、Soot-TPR等表征结果揭示了催化剂活性增强的原因,并提出了可能的反应机理。本论文提供了一种催化剂制备策略,为设计和构建高效的柴油碳烟燃烧催化剂提供了新的途径。1.本文先水热合成了单金属的海胆状Fe2O3催化剂（Fe2O3 US）,与颗粒催化剂（Fe2O3 NP）相比其显示了良好的催化性能,通过浸渍方法负载钾后的海胆状催化剂（K/Fe2O3 US）与Fe2O3 US相比展现出了高催化活性。并在四次活性循环测试后,K/Fe2O3 US催化剂仍能保持优异的催化性能。这主要是因为:（1）海胆结构可以提高催化剂与煤烟颗粒的接触效率,同时提高了活性氧含量。（2）钾物种与铁之间相互作用增加了活性氧的含量,提高了催化剂的氧化还原性能。2.通过水热方法合成了镍钴双金属海胆状NiCo LDH催化剂,在焙烧之后有部分Ni O析出,合成海胆状NiO-NiCo2O4催化剂（NiO-NiCo2O4 US）,与颗粒催化剂（NiO-NiCo2O4 NP）、纯相NiCo2O4 US和NiO US催化剂相比其显示了优异的催化活性。通过浸渍获得负载钾的海胆状NiO-NiCo2O4催化剂（K/NiO-NiCo2O4US）与NiO-NiCo2O4 US相比性能进一步提高,起燃温度为307℃,展现出了高催化活性。在五次活性循环测试后,K/NiO-NiCo2O4 US催化剂展现出了非常优秀的稳定性。这种高催化活性和高稳定性主要归功以下两方面原因:（1）海胆结构可以提高催化剂与煤烟颗粒的接触效率,并产生了更多活性氧。（2）钾物种与镍钴金属之间相互作用增加了活性氧的含量,提高了催化剂的氧化还原性能。同时Ni O与NiCo2O4之间存在协同作用也促进了反应的进行。
黄超[5]（2020）在《K盐负载铈锰催化剂制备及催化氧化柴油机碳烟特性的研究》文中研究表明柴油机由于其经济性好、动力性强和可靠性好等优点,被广泛应用于日常生活的各种交通工具。但是,柴油机的排气中含有多种污染物,包括未完全燃烧产生的CO、烃类、颗粒物（PM）和氮氧化物（NOx）等,严重危害人体的健康。因此,为了满足日益严格的排放法规,通过后处理技术来降低柴油机污染物具有重要的现实意义,而在各种后处理技术中,去除颗粒物最有效的是柴油机颗粒物捕集技术。碳烟颗粒的燃烧温度在600℃左右,而实际发动机运行过程中排气温度一般在150400℃,因此需要在DPF（Diesel Particulate Filter,DPF）上涂覆催化剂来降低碳烟的起燃温度。而氧化型催化剂可以显着降低碳烟的起燃温度,提高碳烟的催化氧化速率,从而实现DPF的被动再生。本文将不同K盐负载到铈锰催化剂上,制备了不同负载比的nKOH-Ce0.5Mn0.5O2和nKNO3-Ce0.5Mn0.5O2（n=0.05、0.2和0.5;n为摩尔比）催化剂。在不同的混合气氛围中（O2和O2/NO）,运用热重分析仪考察了催化剂在不同反应气氛围下催化氧化碳烟的活性,并通过程序升温氧化对两种催化剂的稳定性进行了评价,筛选出了活性和稳定性都表现良好的nKNO3-Ce0.5Mn0.5O2催化剂。随后通过一系列的表征方法如XRD、O2-TPD、H2-TPR、XPS等对nKNO3-Ce0.5Mn0.5O2催化剂的理化特性和催化机理进行了探究。最后筛选出最佳负载比的0.2KNO3-Ce0.5Mn0.5O2催化剂进行台架试验,探索在实际过程中催化剂对柴油机排气的去除效果。本文的具体研究内容如下:（1）将KOH与KNO3分别负载到Ce0.5Mn0.5O2催化剂上,制备了不同K盐负载量的nK-Ce0.5Mn0.5O2催化剂,在不同的模拟气氛中,通过热重分析仪和程序升温氧化等对催化剂的活性和稳定性进行了评价。结果表明,K盐的负载使得催化剂的性能得到提升,但两种催化剂的催化能力存在区别,在O2/N2氛围下,由于KNO3的熔点较低,因此nKNO3-Ce0.5Mn0.5O2对碳烟的催化活性表现较为优异。在O2/NO氛围下,由于NO的存在,nKOH-Ce0.5Mn0.5O2催化剂的催化能力得到显着提升,催化活性要优于nKNO3-Ce0.5Mn0.5O2催化剂。在碳烟催化的过程中,nKNO3-Ce0.5Mn0.5O2催化剂中由于K2Mn4O8的存在起到了稳定催化剂的作用,表现出了较好的稳定性。（2）优选出活性和稳定性都较为良好的nKNO3-Ce0.5Mn0.5O2催化剂对其进行进一步研究,对催化剂进行了一系列表征和氧化动力学分析,探究KNO3负载对催化剂理化性质的影响。结果表明,KNO3的负载能够使少量K+进入晶格内部与铈锰固溶体发生协同作用,产生不同程度晶格缺陷和更多的氧空位,并且改变了碳烟和催化剂之间的接触状态,有利于不同氧物种之间的流动与转换,提升了催化剂的氧化还原能力。随着KNO3在Ce0.5Mn0.5O2催化剂上负载量的增加,碳烟的氧化温度随之降低,并且存在最佳负载量,当n=0.2时,催化剂的活性达到最佳,此时碳烟氧化所需要的活化能为18.37 kJ/mol,指前因子达到最大为98。（3）将Ce0.5Mn0.5O2和0.2KNO3-Ce0.5Mn0.5O2催化剂封装涂覆到DPF上,在实际排气氛围中对催化剂去除柴油机排气污染物的能力进行评价。结果表明,两种催化剂对CO、HC、NOx和PM四种排放物都有一定的去除效果。其中,0.2KNO3-Ce0.5Mn0.5O2对碳烟去除表现出较好的效果,最佳去除效率可达85.2%。Ce0.5Mn0.5O2和0.2KNO3-Ce0.5Mn0.5O2催化剂对于HC和CO的催化效果相近,最佳去除效率均能达到85%以上。0.2KNO3-Ce0.5Mn0.5O2对NOx的平均去除效率为22.1%,要优于Ce0.5Mn0.5O2的NOx平均去除率11.3%。
张丽君[6]（2020）在《钙钛矿型催化剂同时去除柴油机尾气中碳烟颗粒物和NOx的研究》文中研究表明我国柴油机车排放的大量的氮氧化物（NOx）和颗粒物（soot）,不仅污染大气环境而且危害人体健康。随着国家对排放标准的要求日益严格,汽车行业对尾气后处理技术也有着迫切的需求。机外后处理技术中,在催化剂的作用下同时去除NOx和soot具有节约能源、缩小体积等优点,然而其关键在于获取高效催化剂。钙钛矿型氧化物对去除NOx和soot具有良好的催化活性,再通过优选制备条件和取代部分元素等技术手段,可以改变其形貌和表面活性位,更加有利于反应物分子的吸附与活化,改善其催化性能。本论文采用柠檬酸溶胶凝胶法制备相应的钙钛矿型催化剂,利用X射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、氮气吸附-脱附（BET）、X射线光电子能谱（XPS）和氢气程序升温还原（H2-TPR）等技术表征了催化剂的物化性质,以碳黑颗粒模拟尾气中的颗粒物soot,评价了其同时氧化soot（以soot的燃烧特征温度为评价数据）和转化NO（NO生成N2的转化率）反应的催化活性。结合二者所得数据考察催化剂制备方法条件、A位和B位离子的掺杂对钙钛矿型催化剂性能的影响,筛选出最佳掺杂元素以及掺杂取代比例,建立催化剂的物化性质与催化活性之间的因果关系。论文取得如下主要研究结果。（1）催化剂制备条件的优选通过改变柠檬酸溶胶凝胶法中两个重要的条件:催化剂前驱体溶液中柠檬酸与金属离子摩尔比（Citric Acid to Metal Ions Molar Ratio,CMMR）和煅烧温度,制备得到不同的La Co O3催化剂样品,通过催化活性测试和表征分析筛选出最佳的制备条件。结果显示CMMR=1.5,煅烧温度为700℃下制备得到的催化剂样品表现出最好的催化活性:其T10%、T50%和T90%（对应于soot转化率达到10%、50%和90%时的反应温度）分别为293.8℃、365.2℃和402.8℃,NO转化率提升到16.4%。表征分析结果显示此催化剂样品拥有钙钛矿结构晶型,晶粒尺寸较小。同时得出不同煅烧温度下制备的催化剂样品比表面积存在较大差异,煅烧温度较高时在制备样品过程中会出现烧结现象,最终得到的催化剂比表面积降低。综合所得,选择CMMR=1.5、煅烧温度为700℃进行后续所需催化剂的制备。（2）B位元素、A位上部分取代元素及其取代量的确定选择碱金属离子K+、Na+、Li+对基础催化剂（La Mn O3、La Co O3和La Fe O3）中的A位La离子进行掺杂取代,取代量为摩尔取代量,采用（1）中制备方法得到催化剂La1-xAxMn O3（A=K、Na、Li）、La1-xAxCo O3（A=K、Na、Li）和La1-xAxFe O3（A=K、Na、Li）。通过催化活性测试对比发现,当掺杂金属为K离子,且基础催化剂为Co基催化剂时,表现出的催化性能最佳。K离子的掺杂取代使得催化剂样品颗粒粒径减小,颗粒更均匀松散;增加了催化剂表面的吸附氧以及钙钛矿结构中的氧空位含量,改善了催化剂性能。当K+取代量为0.2时,在样品La0.8K0.2Co O3作用下,soot的特征温度T10%和T50%最低,分别为271.6℃和316.8,NO的转化率达到42.7%。（3）B位取代量的确定选择Mn3+过渡金属离子对（2）中性能最佳的钙钛矿型复合氧化物La0.8K0.2Co O3中的B位Co基离子进行掺杂取代,得到La0.8K0.2Co1-yMnyO3（y=0～1）催化剂样品。XRD表征结果显示钙钛矿型催化剂的晶体结构并没有因为对B位掺杂过渡金属离子而发生改变,催化剂的综合性能在原有基础上得到改善。其中Mn3+的掺杂取代量y=0.6时,在催化剂的作用下,soot的特征温度T10%和T50%分别为291℃和335℃,NO的转化率达到最高,为51.2%。对以上催化剂样品的测试和表征结果可得,在降低soot燃烧特征温度方面,Co基催化剂较为优秀,在转化NO方面,Mn基催化剂更为突出。（4）催化剂抗硫性能测试对上述优选出的综合性能最佳的催化剂La0.8K0.2Co0.4Mn0.6O3的抗硫性进行活性测试。结果表明催化剂的性能在稳定后会有略微的下降,从XRD表征结果得出,反应过后的催化剂样品的XRD谱图中并未出现不归属于钙钛矿结构的衍射峰,即无明显杂质,推测催化剂表面硫酸盐在形成的过程中同时伴随着分解的产生,所以NO的转化率减少幅度不大。
高一博[7]（2020）在《基于铁系元素及锰基过渡金属氧化物催化剂的碳烟颗粒催化去除》文中提出柴油机由于其功率大、油耗低、热效率高和运行稳定等特点,已成为汽车、重型货车、船舶等重型机械的主要动力源。柴油机尾气中的碳烟微粒（Particulate Matters,PM）、氮氧化物（Nitrogen Oxides,NOx）、一氧化碳（Carbon Monoxide,CO）以及碳氢化合物（Hydrocarbon,HC）等污染物的排放,给大气环境和人类健康带来严重危害。在这些主要污染物中,碳烟微粒可穿透人体呼吸系统,引起肺癌、支气管炎、心血管、哮喘等疾病。柴油机后处理技术中,颗粒过滤捕集器（DPF）是目前应用最广泛的技术之一,而该技术的核心是PM氧化催化剂的开发与优化。铁系元素铁、钴和过渡金属元素锰作为重要的基础材料,其化合物具有良好的氧化还原特性而被广泛应用于催化领域。本文采用了多种合成方法制备了铁钴掺杂铈基固溶体催化剂和锰基催化剂,利用多种表征技术分析其理化性质并以碳烟燃烧为基础反应模型,探究催化剂催化性能和理化性质之间的构效关系与反应机理。具体内容如下:采用十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）辅助共沉淀法合成了铁钴双掺杂的介孔铈基固溶体催化剂Ce80Co20-xFexO2（x=0、5、10、15、20）。掺杂过渡金属铁钴之后样品仍保持CeO2的立方萤石结构,但其比表面积和孔体积增大,平均孔径减小。铁钴物种的协同作用可以产生更多的氧空位,同时提高催化剂的氧化还原性能,为催化碳烟燃烧提供更多的活性位点。样品在松接触和紧接触条件下进行了碳烟催化氧化活性实验,铁和钴的双掺杂加速了碳烟燃烧,这与其独特的介孔结构,增加的氧空位,较高的氧物种浓度和出色的低温氧化还原能力有关。此外,在NO+O2气氛下催化剂的催化活性进一步提高,这归因于NO2的辅助机理作用。采用胶体溶液燃烧法（CSCS）合成了高活性的MnOx催化剂（MnOx-A-550、MnO x-S-550、MnOx-N-X（X=550、650、750、850））,锰前驱体类型（乙酸锰、硫酸锰、硝酸锰）和煅烧温度影响了MnOx的晶体结构,表面性质和氧化还原性能。根据XPS和H2-TPR表征结果可知,合成的MnO x催化剂表面具有丰富的Mn4+,由Soot-TPR表征结果可知,MnOx催化剂含有大量的表面活性氧物种。随着煅烧温度从550oC升高至850oC,锰氧化物的晶体结构由非晶态转变为晶态。总的来说,非晶态MnOx催化剂比晶态MnOx催化剂显示出更好的催化碳烟燃烧活性,这归因于其优异的低温还原性能、增加的表面活性氧物种和丰富的Mn4+数量。催化活性结果显示,MnOx-N-650具有最好的催化碳烟燃烧活性,O2和NO+O2气氛下T50分别为372oC和332oC。对于晶态MnOx来说,随着煅烧温度升高而催化剂的催化活性逐渐下降。采用氧化还原沉淀法合成了KMnOx催化剂,合成的催化剂呈现出Mn2O3和K2-XMn8O16混合锰氧化物的晶相,具有微孔、介孔和大孔的多级孔结构。微孔和介孔材料通常具有较高的比表面积和较大的孔体积,从而可以提供大量的活性位点,这有利于气体的吸附和扩散。而大孔的存在则可以扩大材料与反应物的接触面积,提高结构中物质传递效率。在O2和NO+O2气氛下,KMnOx表现出出色的催化碳烟燃烧性能。其外在因素是KMnOx的大孔结构有利于加强其与碳烟的接触。而内在因素一方面是KMnOx自身较强的氧化还原能力并同时具有丰富的Mn3+和Mn4+存在,另一方面是K的促进作用,因为它是低熔点物质,所以可以以熔融态促进催化剂与碳烟的接触;特别是K作为一种碱性金属,可以使碳烟形成碳酸盐中间物种而吸附酸性气体CO2促进反应进行。
艾超前[8]（2020）在《堇青石多孔陶瓷表面修饰及其催化性能研究》文中进行了进一步梳理本文受人体呼吸系统及支气管内壁微观结构的启发,对堇青石蜂窝陶瓷颗粒物过滤器表面进行修饰,生长莫来石晶须,构建出具有类似于支气管内壁的仿生结构,从而提高堇青石蜂窝陶瓷过滤器对碳烟颗粒的过滤效率。同时,在晶须表面负载对碳烟颗粒具有高效催化燃烧性能的催化剂,实现过滤器的自清洁功能。论文第二章中,本文首次提出以气相生长法对堇青石蜂窝陶瓷表面生长莫来石晶须,并通过XRD、SEM、FT-IR、TEM等表征手段成功证实了莫来石晶须的合成。通过EDS、TEM等手段证实,莫来石晶须稳固生长于堇青石蜂窝陶瓷表面。通过单因素试验法对焙烧温度及焙烧时间进行了探究,表征结果及弯曲强度实验证明,最佳焙烧温度为1000℃,最佳焙烧时间为2小时。气相生长法具有反应温度较低、改性表面结合紧密、样品尺寸要求较低等特点。论文第三章中,以金属硝酸盐及柠檬酸,通过溶胶-凝胶法制备一系列高效、经济、长寿命的铈锆固溶体催化剂。XRD、SEM表征结果表明,催化剂为片状结构且具有良好的结晶度。EDS能谱表明催化剂的元素质量百分比保持稳定。TG-DSC分析和平台测试表明,催化剂可以有效降低炭黑颗粒的起燃温度和最大氧化速率温度。催化剂具有良好的热稳定性和高重复的稳定性,这些催化剂良好的活性可归因于K/Co/Zr与铈锆固溶体的组合产生的协同效应,最低可将炭黑颗粒的起燃温度降低至294℃。论文第四章中,通过浸渍法在生长莫来石晶须的壁流式堇青石蜂窝陶瓷表面负载Co/Zr0.84Ce0.16O2和Co/Ce0.75Zr0.25O2催化剂,制成具有高效、长寿命、经济的整体式c DPF。通过SEM、EDS、XRD对整体式c DPF进行表征,结果表明先后经过气相生长法、浸渍法处理的样品并未改变、破坏壁流式堇青石蜂窝陶瓷孔洞结构和晶体结构,催化剂涂覆均匀。对整体式c DPF的性能测试结果说明,晶须生长、催化剂涂覆可以提高对碳烟颗粒的捕集作用,Co/CZ@M/C整体式c DPF在50～100℃区间即能使炭黑颗粒开始起燃,稳定性测试表明,多次循环测试之后,对炭黑颗粒仍然具有优秀的催化燃烧效果。
段智琛[9]（2019）在《柴油车尾气中颗粒物和氮氧化物在大孔复合氧化物上的消除研究》文中研究表明由于近年来日益严格的排放标准,尾气后处理催化技术越发受到研究者的关注。本论文以研究碳烟颗粒（PM）和氮氧化物（NOx）的同时消除技术的大孔催化剂为论文主要内容。同时催化消除技术代替了以颗粒捕集器（DPF）和选择催化还原（SCR）技术分别连续使用的常见思路,提出了在同一催化工艺流程内完成同时高效消除PM和NOx的方法。这种工艺方法具有简化排气系统,减少系统体积和质量等优点。将催化剂设计为三维有序大孔（3DOM）结构,能大幅度提升碳烟和催化反应物的有效接触面积,通过引入NH3作为稀燃环境下氮氧化物的还原剂来提升SCR性能,将过渡金属作为活性物种引入3DOM催化剂中进行改性来改进催化剂的各种性质以提升同时催化消除活性。在结合分析了材料结构性质和催化剂活性物种的特性后,设计并优化制备了3DOM CexTi1-xO2催化剂,3DOM M0.05-Ce0.1Ti0.9O2和3DOM M0.05/Ce0.1Ti0.9O2（M=Cd,Co,Cu,Fe,Mn）催化剂,3DOM Mg-Al LDO和3DOM M0.05/Mg-Al LDO（M=Ce,Co,Mn）催化剂,3DOM Cu-Fe LDO和3DOM M/Cu-Fe LDO（M=Ce,Co,Mn）催化剂。通过多种表征手段对催化剂样品的物理化学性质进行了分析,对比了同时消除反应活性,并通过原位红外方法对反应机理进行了研究,主要研究内容有以下几方面:其一,通过模板法制备了一系列的不同铈钛比的3DOM CexTi1-xO2（x=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9）催化剂,并与非晶态改性的催化剂进行对比。其中非晶态改性的3DOM Ce0.1Ti0.9O2-2催化剂的催化碳烟氧化峰值温度为579 oC,同时在250-450 ℃的温度窗口保持了70%以上的NO转换性能,NO转化率最高在320℃时达到了92%。3DOM结构提升了催化剂和碳烟颗粒的接触效果,较高的比表面积有利于NH3选择催化还原,非晶态制备改性同样提升了催化剂的同时消除性能。通过原位红外分析,3DOM Ce0.1Ti0.9O2-2催化剂增强了催化剂表面NOx的活性,同时高温时NH3-SCR反应更倾向于E-R机理进行。其二,对比制备了3DOM M0.05-Ce0.1Ti0.9O2和3DOM M0.05/Ce0.1Ti0.9O2（M=Cd,Co,Cu,Fe,Mn）催化剂。3DOM Cu0.05/Ce0.1Ti0.9O2催化剂的催化碳烟氧化峰值温度为472 ℃,同时NO转化率在250-475℃的温度窗口内保持在70%以上。内部相连排列有序的均匀大孔结构有利于担载的活性物种和固态反应物碳烟的接触,非晶态制备的载体具有高比表面积和活性铈钛基团,有助于提升SCR活性,这些都提升了催化剂的同时消除活性。原位红外分析结果发现3DOM Cu0.05/Ce0.1Ti0.9O2催化剂表面有丰富的酸性位,同时催化反应高温时更倾向于E-R机理。其三,通过一系列的制备方法对比和分析,优化了制备方法,合成一系列具有3DOM结构的镁铝层状双金属氧化物（LDO）,之后通过等体积浸渍法制备了3DOM M0.05/LDO（M=Ce,Co,Mn）催化剂,进行一系列分析表征和催化反应活性测试后发现镁铝复合氧化物本身是惰性载体,通过过渡金属改性能显着提升氧化还原性能并促进碳烟催化燃烧,但催化剂的酸性没有明显改善,NH3-SCR活性没有得到提高。其四,利用胶体晶体模板法和等体积浸渍法对比制备了一系列的3DOM铜基复合氧化物,并以其中活性和结构最优的3DOM LDO Cu-Fe-3催化剂为载体制备3DOM M/Cu-Fe LDO（M=Ce,Co,Mn）催化剂。设计具有3DOM结构的层状双金属氧化物,提高了催化剂的比表面积,以及催化剂和反应物的接触效率。通过担载金属Ce,Co,Mn进行改性,能提高催化剂的氧化还原性能和酸性。其中3DOM Ce/Cu-Fe LDO催化剂的催化碳烟氧化峰值温度为473℃,NO转化率在200-400℃的温度窗口内保持在50%以上,NO转化率最高在305℃达到了85%,同时氮气选择性保持在90%以上。
艾利杰[10]（2019）在《镧/镨基稀土复合氧化物催化剂对碳烟颗粒的催化燃烧性能研究》文中研究表明催化颗粒过滤捕集器（CDPF）是目前用于柴油车排放细颗粒物（PM）净化的一项最有前景的技术,该技术的核心之一是PM氧化催化剂的开发与优化。基于传统贵金属催化剂与商业应用催化剂的局限性,开发出廉价且高效的催化剂仍然是有必要的。稀土复合氧化物催化剂是一类由稀土元素与其他元素（碱（土）金属、过渡金属等）复合形成的氧化物材料,它们一般具有优良的热稳定性和催化氧化能力。烧绿石（A2B2O7）和钙钛矿（ABO3）是两类比较常见的稀土复合氧化物材料,它们可以耐受广泛的化学取代与结构调变,并且也可作为载体材料担载贵金属或碱金属等活性金属成分,以达到活性成分高度分散且改善活泼金属稳定性的目的。本文采用多种方法合成了La/Pr基烧绿石催化剂以及La基钙钛矿催化剂,以贵金属Pd、碱（土）金属、过渡金属等为掺杂剂对它们进行了改性,旨在分析改性前后催化剂理化性质以及催化活性所发生的变化,并对催化氧化碳烟的反应机理进行了初步解析,具体内容如下:采用十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）辅助溶胶-凝胶法结合浸渍法合成了两种Pd改性的La2Sn2O7烧绿石氧化物催化剂。研究发现,Pd的存在形态强烈影响催化剂的氧空位浓度和氧化还原性。Pd表面负载得到的Pd/LS催化剂对NO氧化和碳烟燃烧具有最高的催化活性,表面Pd物种为催化剂带来了大量的表面与体相氧空位,且表面存在的Pd/PdO氧化还原对引起了金属氧化物-载体间的相互作用,改善了催化剂的低温氧化还原性能。而对于Pd体相掺杂获得的Pd-LS样品,大部分Pd被固定在烧绿石结构中难以参与到表面反应,因此Pd-LS在催化反应中表现出适中的活性。基于所有表征结果,揭示了Pd改性的烧绿石催化剂催化氧化碳烟的几种反应途径,包括活性吸附氧的直接氧化,Pd/PdO氧化还原对参与的快速氧化和NO2辅助氧化。为了进一步调变烧绿石催化剂的结构和性质,采用Ca和Co部分取代烧绿石A、B位制备了系列镧锡烧绿石催化剂。Ca和Co的双重取代改善了催化剂的织构属性和氧化还原性能。XPS和PL分析发现双取代引起的电荷不平衡性为催化剂带来了大量的表面和体相氧空位,这些空位的出现提高了反应物分子（O2、NO2）的吸附和活化速率,进而促进了催化氧化过程。与单取代的催化剂相比,双掺杂样品LCSC催化碳烟氧化的起燃温度明显降低,揭示了Ca和Co在催化碳烟燃烧反应中的协同效应。此外,通过DRIFT技术考察了催化剂上NO吸附氧化过程,主要分两个阶段:低温阶段（<250-300°C）和高温阶段（>300°C）,低温吸附阶段主要与弱吸附的亚硝酸盐物质有关,这些亚硝酸盐物质的分解产物NO2参与了碳烟的起燃过程。采用CTAB辅助水热法结合浸渍法合成了不同负载量的K促进-Pr2Sn2O7烧绿石催化剂。研究发现当K负载量不高于10 wt.%时,K物种可在Pr2Sn2O7纳米球簇的表面高度分散;K的主要存在形态有:高度分散的K2CO3、高度分散的KO2和体相KO2。H2-TPR结果表明低剂量表面分散的K物种改善了催化剂表面氧的还原行为,K负载量过高时由于对活性成分的覆盖使其还原能力下降。10K/PrSn具有最佳的催化碳烟氧化活性和良好的热稳定性;松接触和紧接触对比实验证明表面K物种降低了催化剂对碳烟-催化剂接触模式的敏感性;通过Soot-TPR实验推测了K/PrSn催化碳烟燃烧的反应机理。采用溶液燃烧法合成了La基过渡金属钙钛矿催化剂（LaMO3,M=Mn,Fe,Co,Ni）,并利用碱土金属Sr对它们进行了掺杂改性。Sr掺杂剂对各钙钛矿氧化物的氧化还原性影响不同。对于LM和LN,尽管晶格中金属离子的价态分布在Sr掺杂后发生了改变,但氧化还原能力没有提高;对于LF和LC,由于表面吸附氧的增多和活性金属成分裸露程度的改善,它们的低温氧化还原性能在Sr掺杂后均得到了改善。在所有催化剂样品中,LSC表现出最好的NO氧化与碳烟氧化的催化活性,这归因于Sr的掺杂增大了LC的比表面和表面活性金属的裸露程度,且诱导产生了大量的氧空位,加快了氧迁移速率,进而加快了催化氧化的速率。这部分研究为La基钙钛矿催化剂的优选与改性提供了科学依据。
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景，再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题，并提出你的论文准备的观点或解决方法。
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
| 摘要 |
| Abstract |
| 引言 |
| 1 绪论 |
| 1.1 柴油发动机排放物及控制 |
| 1.1.1 柴油发动机排放物研究 |
| 1.1.2 柴油发动机排放控制 |
| 1.2 柴油机颗粒物捕集器 |
| 1.2.1 柴油机颗粒捕集技术 |
| 1.2.2 DPF再生方式 |
| 1.3 柴油机排放法规 |
| 1.3.1 国外排放法规 |
| 1.3.2 国内排放法规 |
| 1.4 研究现状 |
| 1.4.1 灰分颗粒和催化剂对炭黑颗粒的氧化性能的研究现状 |
| 1.4.2 来流参数对炭黑颗粒的氧化催化特性研究现状 |
| 1.5 本文研究意义和研究内容 |
| 1.5.1 本文研究意义 |
| 1.5.2 本文研究内容 |
| 2 实验设备及实验分析方法 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.2 实验设备 |
| 2.2.1 热重分析仪 |
| 2.2.2 万分之一天平 |
| 2.2.3 真空干燥箱 |
| 2.2.4 德国IKA旋涡混合仪 |
| 2.3 实验分析方法 |
| 2.3.1 综合氧化指数S |
| 2.4 本章小结 |
| 3 灰对颗粒物氧化性能影响的实验研究 |
| 3.1 实验方法 |
| 3.2 灰分组成对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 3.3 灰分粒径对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 3.4 灰分堆积方法对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 3.5 灰分堆积量对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 催化作用下灰对颗粒物的氧化催化特性实验研究 |
| 4.1 实验方法 |
| 4.2 催化剂种类对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 4.3 催化剂量对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 4.4 催化作用下灰的成分对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 4.5 催化作用下灰的堆积量对炭黑氧化特性的影响 |
| 4.6 本章小结 |
| 5 来流参数对炭黑颗粒氧化特性的研究 |
| 5.1 实验方法 |
| 5.2 催化状态下不同O_2浓度对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 5.3 催化状态下不同进气流量对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 5.4 催化状态下不同升温速率对炭黑颗粒氧化特性的影响 |
| 5.5 本章小结 |
| 6 全文总结与研究展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表论文及科研成果 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 课题背景介绍 |
| 1.2 柴油车尾气净化处理技术 |
| 1.2.1 柴油机尾气中NO_x生成机理 |
| 1.2.2 柴油车尾气后处理净化技术 |
| 1.3 NH_3-SCR催化剂 |
| 1.3.1 钒基催化剂 |
| 1.3.2 金属氧化物催化剂 |
| 1.3.3 分子筛催化剂 |
| 1.4 SSZ-13分子筛 |
| 1.4.1 SSZ-13分子筛的结构 |
| 1.4.2 SSZ-13分子筛的制备方法 |
| 1.4.3 SSZ-13分子筛的影响因素 |
| 1.5 选题意义和研究内容 |
| 1.5.1 选题意义 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验试剂及设备 |
| 2.1.1 主要实验试剂及气体 |
| 2.1.2 主要实验仪器 |
| 2.2 催化剂的制备 |
| 2.2.1 传统模板剂法合成SSZ-13分子筛 |
| 2.2.2 晶种辅助导向法合成SSZ-13分子筛 |
| 2.2.3 传统模板剂法合成Cu-SSZ-13催化剂 |
| 2.2.4 晶种辅助导向法合成Cu-SSZ-13催化剂 |
| 2.3 催化剂表征方法 |
| 2.3.1 X射线衍射(XRD)分析 |
| 2.3.2 扫描电镜(SEM)分析 |
| 2.3.3 透射电镜(TEM)分析 |
| 2.3.4 比表面积与孔结构分析 |
| 2.3.5 电感耦合等离子光谱(ICP)分析 |
| 2.3.6 傅里叶红外光谱(FT-IR)分析 |
| 2.3.7 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 2.3.8 X射线光电子能谱(EDS)分析 |
| 2.3.9 氨气程序升温脱附(NH_3-TPD)分析 |
| 2.4 催化剂活性评价 |
| 第三章 晶种辅助导向法合成SSZ-13分子筛 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验材料的制备 |
| 3.2.2 材料表征 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 煅烧SSZ-13晶种的表征 |
| 3.3.2 晶种辅助合成条件对SSZ-13分子筛的影响 |
| 3.3.3 合成SSZ-13分子筛的晶种对比讨论 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 晶种辅助合成SSZ-13分子筛的结晶动力学研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验材料的制备 |
| 4.2.2 材料表征 |
| 4.3 结晶过程的表征 |
| 4.3.1 XRD结果与分析 |
| 4.3.2 ICP结果与分析 |
| 4.3.3 SEM结果与分析 |
| 4.3.4 TEM结果与分析 |
| 4.3.5 XPS和EDS结果与分析 |
| 4.4 结晶过程机理的对比 |
| 4.5 结晶最终产物的结构表征 |
| 4.5.1 FT-IR结果与分析 |
| 4.5.2 NH_3-TPD结果与分析 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 Cu-SSZ-13催化剂的晶种导向合成及其柴油车尾气净化研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验材料的制备 |
| 5.2.2 材料表征 |
| 5.2.3 活性评价 |
| 5.3 实验结果与讨论 |
| 5.3.1 Cu-SSZ-13催化剂的表征 |
| 5.3.2 Cu-SSZ-13催化剂的柴油车尾气净化研究 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 全文结论与未来展望 |
| 6.1 全文结论 |
| 6.2 未来展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 大气细颗粒物的研究综述 |
| 1.1.1 大气细颗粒物的来源与组成 |
| 1.1.2 大气细颗粒物的危害 |
| 1.1.3 硝酸盐、硫酸盐的生成机制 |
| 1.2 金属氧化物的催化作用机制 |
| 1.2.1 催化剂及催化反应类型 |
| 1.2.2 金属氧化物催化剂的催化反应 |
| 1.3 柴油车污染物的排放与控制研究 |
| 1.3.1 柴油车排放现状 |
| 1.3.2 柴油车尾气排放控制对策研究 |
| 1.3.3 NO_X和SO_2在金属氧化物表面的非均相反应研究 |
| 1.4 研究内容 |
| 1.4.1 金属颗粒物的化学表征 |
| 1.4.2 金属颗粒物表面非均相反应过程研究 |
| 1.5 技术路线 |
| 1.6 创新点 |
| 第二章 材料与方法 |
| 2.1 样品材料 |
| 2.2 实验装置 |
| 2.3 实验分析方法 |
| 2.3.1 漫反射红外光谱反应过程的实验原理 |
| 2.3.2 实验步骤 |
| 2.3.3 实验过程 |
| 第三章 漫反射红外光谱反应过程分析研究 |
| 3.1 颗粒物的元素组成分析 |
| 3.2 反应气体在漫反射池的红外光谱分析 |
| 3.3 干湿条件对反应气体在Fe_2O_3表面上的微观反应的影响 |
| 3.3.1 NO_x在Fe_2O_3表面上的微观反应 |
| 3.3.2 SO_2在Fe_2O_3表面上的微观反应 |
| 3.3.3 NO、SO_2在Fe_2O_3表面上的微观反应 |
| 3.4 同一条件对反应气体在其他金属氧化物表面上的微观反应的影响 |
| 3.4.1 在Al_2O_3表面上的反应 |
| 3.4.2 在MgO表面上的反应 |
| 3.4.3 在CuO表面上的反应 |
| 3.4.4 在ZnO表面上的反应 |
| 3.4.5 在SiO_2表面上的反应 |
| 3.4.6 在MnO_2表面上的反应 |
| 3.4.7 在Cr_2O_3表面上的反应 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 柴油车尾气排放金属颗粒物表面物种生成预测研究 |
| 4.1 不同气体暴露在Fe_2O_3表面生成硝酸盐和硫酸盐的演变过程 |
| 4.2 混合气体暴露在其他金属氧化物表面生成硝酸盐和硫酸盐的演变过程 |
| 4.3 混合气体与单一气体在金属颗粒物表面反应生成的红外峰面积对比 |
| 4.4 小结 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 研究展望 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 柴油车尾气的组成及危害 |
| 1.3 柴油车尾气的排放标准 |
| 1.4 柴油车尾气污染的控制技术 |
| 1.4.1 排放前净化技术 |
| 1.4.2 排放后净化技术 |
| 1.5 柴油车尾气碳烟颗粒燃烧催化剂 |
| 1.5.1 贵金属催化剂 |
| 1.5.2 碱金属催化剂 |
| 1.5.3 三维有序大孔催化剂 |
| 1.5.4 过渡金属催化剂 |
| 1.6 本课题的研究目的及内容 |
| 1.6.1 研究目的 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验仪器 |
| 2.2 实验药品 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 X射线衍射分析(XRD) |
| 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.3.3 电感耦合等离子体发射光谱(ICP-OES) |
| 2.3.4 傅里叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 2.3.5 透射电子显微镜及高分辨透射电子显微镜(TEM/HR-TEM) |
| 2.3.6 热重(TG) |
| 2.3.7 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.3.8 H_2程序升温还原(H_2-TPR) |
| 2.3.9 Soot程序升温还原(Soot-TPR) |
| 第三章 负载钾海胆状Fe_2O_3催化剂的制备及性能研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 催化剂的制备 |
| 3.2.1 海胆状Fe_2O_3催化剂的制备(Fe_2O_3 US) |
| 3.2.2 负载钾的海胆状Fe_2O_3催化剂的制备(K/Fe_2O_3 US) |
| 3.2.3 纳米颗粒状Fe_2O_3催化剂的制备(Fe_2O_3 NP) |
| 3.3 性能测试 |
| 3.4 结果与讨论 |
| 3.4.1 材料表征 |
| 3.4.2 催化剂性能测试 |
| 3.4.3 催化剂的稳定性测试 |
| 3.4.4 反应机理的讨论 |
| 3.5 小结 |
| 第四章 负载钾海胆状NiO-NiCo_2O_4催化剂的制备及性能研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 催化剂的制备 |
| 4.2.1 海胆状NiO-NiCo_2O_4催化剂的制备(NiO-NiCo_2O_4 US) |
| 4.2.2 负载钾的海胆状NiO-NiCo_2O_4 US催化剂的制备(K/NiO-NiCo_2O_4 US) |
| 4.2.3 纳米颗粒状NiO-NiCo_2O_4催化剂的制备(NiO-NiCo_2O_4 NP) |
| 4.2.4 海胆状NiCo_2O_4催化剂的制备(NiCo_2O_4 US) |
| 4.2.5 海胆状NiO催化剂的制备(NiO US) |
| 4.3 性能测试 |
| 4.4 结果与讨论 |
| 4.4.1 材料表征 |
| 4.4.2 催化剂性能测试 |
| 4.4.3 催化剂的稳定性测试 |
| 4.4.4 海胆状NiO-NiCo_2O_4催化剂(NiO-NiCo_2O_4 US)中NiCo_2O_4与NiO协同作用的研究 |
| 4.4.5 反应机理的讨论 |
| 4.5 小结 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 参考文献 |
| 发表论文情况 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 课题的研究背景及意义 |
| 1.2 柴油机排气颗粒物(PM)和氮氧化物(NO_x)的生成及危害 |
| 1.2.1 氮氧化物的生成及危害 |
| 1.2.2 颗粒物的生成及危害 |
| 1.3 柴油机的排放法规 |
| 1.4 柴油机排放控制技术 |
| 1.4.1 缸内控制技术 |
| 1.4.2 颗粒物的机外净化 |
| 1.4.3 氮氧化物的机外净化 |
| 1.4.4 PM-NO_x的同时催化降低技术 |
| 1.5 同时催化降低柴油机PM和 NO_x的催化剂种类及发展状况 |
| 1.5.1 贵金属催化剂 |
| 1.5.2 金属氧化物催化剂 |
| 1.5.3 碱金属和碱土金属复合氧化物催化剂 |
| 1.6 本文主要研究内容 |
| 第二章 催化剂的活性评价与表征 |
| 2.1 试验原料与设备 |
| 2.1.1 化学试剂 |
| 2.1.2 试验气体及设备 |
| 2.1.3 试验颗粒物的采集 |
| 2.2 催化剂活性及稳定性评价试验 |
| 2.2.1 热重分析试验 |
| 2.2.2 活化能的评价 |
| 2.2.3 催化剂稳定性评价试验 |
| 2.3 催化剂的结构表征 |
| 2.3.1 X射线粉末衍射测试 |
| 2.3.2 比表面积和孔结构测试 |
| 2.3.3 X射线光电子能谱测试 |
| 2.3.4 激光拉曼光谱测试 |
| 2.4 催化剂的性能表征 |
| 2.4.1 氢气程序升温还原测试 |
| 2.4.2 一氧化氮程序升温脱附测试 |
| 2.4.3 氧气程序升温脱附测试 |
| 2.5 本章小结 |
| 第三章 K盐负载对催化剂活性及稳定性的影响研究 |
| 3.1 不同K盐负载的Ce_(0.5)Mn_(0.5)O_2催化剂制备 |
| 3.2 不同K盐负载Ce_(0.5)Mn_(0.5)O_2催化剂对碳烟氧化活性的影响 |
| 3.2.1 KNO_3负载Ce_(0.5)Mn_(0.5)O_2催化剂对碳烟氧化活性的影响 |
| 3.2.2 KOH负载Ce_(0.5)Mn_(0.5)O_2催化剂对碳烟氧化活性的影响 |
| 3.2.3 K盐种类对碳烟氧化活性的影响比较 |
| 3.3 一氧化氮程序升温脱附 |
| 3.4 K盐负载Ce_(0.5)Mn_(0.5)O_2催化剂对碳烟氧化稳定性的研究 |
| 3.5 稳定性评价试验前后催化剂的结构分析 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 KNO_3负载的催化剂对碳烟催化活性的影响分析 |
| 4.1 KNO_3负载Ce_(0.5)Mn_(0.5)O_2催化剂的表征结果分析 |
| 4.1.1 KNO_3负载后对催化剂晶型结构的影响 |
| 4.1.2 KNO_3负载后对催化剂的氧化还原性能的影响 |
| 4.1.3 KNO_3负载后对催化剂氧脱附性能的影响 |
| 4.1.4 KNO_3负载后对催化剂元素价态的影响 |
| 4.1.5 KNO_3负载后催化剂的氧空位分析 |
| 4.2 KNO_3负载催化剂后碳烟的氧化动力学分析 |
| 4.3 本章小结 |
| 第五章 DPF负载催化剂前后柴油机的性能试验研究 |
| 5.1 试验DPF装置的制备 |
| 5.1.1 催化器载体和涂层的选择 |
| 5.1.2 催化剂的制备与封装 |
| 5.2 试验台架及设备 |
| 5.3 柴油机的试验工况 |
| 5.3.1 DPF压降特性试验 |
| 5.3.2 负荷特性试验 |
| 5.4 结果与分析 |
| 5.4.1 不同催化剂负载的DPF加载试验 |
| 5.4.2 负荷对DPF压降特性的影响 |
| 5.4.3 柴油机烟度排放特性 |
| 5.4.4 柴油机NO_x排放特性 |
| 5.4.5 柴油机CO排放特性 |
| 5.4.6 柴油机HC排放特性 |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 全文总结与展望 |
| 6.1 全文总结 |
| 6.2 工作展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术论文 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 研究背景和意义 |
| 1.2 柴油机排放污染物的形成与危害 |
| 1.2.1 NO_x的生成机理和危害 |
| 1.2.2 soot的生成机理和危害 |
| 1.3 柴油机排放法规与标准 |
| 1.4 柴油机尾气处理技术 |
| 1.4.1 燃油改质技术 |
| 1.4.2 柴油机机内净化技术 |
| 1.4.3 柴油机机外后处理技术 |
| 1.5 柴油机尾气净化催化剂的种类 |
| 1.5.1 贵金属催化剂 |
| 1.5.2 金属氧化物催化剂 |
| 1.5.3 碱金属催化剂 |
| 1.5.4 复合氧化物催化剂 |
| 1.6 本课题的研究目标和内容 |
| 第2章 实验装置及分析方法 |
| 2.1 前言 |
| 2.2 化学试剂、原料和实验设备 |
| 2.2.1 化学试剂 |
| 2.2.2 实验气体 |
| 2.2.3 颗粒物 |
| 2.2.4 实验设备 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.3.2 傅里叶红外光谱仪(FT-IR) |
| 2.3.3 扫描电镜(SEM) |
| 2.3.4 氢气程度升温还原法(H_2-TPR) |
| 2.3.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4 催化剂活性测试装置 |
| 2.4.1 催化剂的活性评价 |
| 2.4.2 碳黑燃烧测试 |
| 2.5 本章小结 |
| 第3章 钙钛矿型催化剂的制备及表征 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 催化剂制备方法 |
| 3.3 不同制备条件所得催化剂活性评价实验 |
| 3.3.1 未装填催化剂时NO的转化率 |
| 3.3.2 煅烧温度对催化剂催化性能的影响 |
| 3.3.3 柠檬酸用量对催化剂催化性能的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 La_(1-x)A_xBO_3(A=K,Na,Li.B=Mn,Co,Fe)催化剂的制备与性能分析 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 La_(1-x)A_xMnO_3(A=K、Na、Li)催化剂的性能分析 |
| 4.2.1 催化剂La_(1-x)A_xMnO_3(A=K、Na、Li)的活性评价 |
| 4.2.2 La_(1-x)A_xMnO_3(A=K、Na、Li)催化剂表征 |
| 4.3 La_(1-x)A_xCoO_3(A=K、Na、Li)催化剂的性能分析 |
| 4.3.1 催化剂同时去除soot和NO_x的活性评价 |
| 4.3.2 La_(1-x)A_xCoO_3(A=K、Na、Li)催化剂表征 |
| 4.4 La_(1-x)A_xFeO_3(A=K、Na、Li)催化剂的性能分析 |
| 4.4.1 催化剂La_(1-x)A_xMnO_3(A=K、Na、Li)同时去除soot和NO_x的活性评价 |
| 4.5 本章小结 |
| 第5章 A、B位同时取代对催化剂活性的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 A、B位同时掺杂取代的催化剂的制备 |
| 5.3 A、B位同时掺杂取代的催化剂的制备性能分析 |
| 5.3.1 催化剂同时去除soot和NO_x的活性评价 |
| 5.3.2 La_(0.8)K_(0.2)Co_(1-y)Mn_yO_3(y=0~1)催化剂表征 |
| 5.4 A、B位同时掺杂取代的催化剂耐硫中毒的研究 |
| 5.4.1 活性评价 |
| 5.4.2 XRD分析 |
| 5.5 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间所发表的学术论文 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 柴油车排放污染物组分及危害 |
| 1.3 柴油车排放法规与控制技术 |
| 1.3.1 柴油车排放法规 |
| 1.3.2 柴油车尾气排放控制技术 |
| 1.4 柴油车碳烟催化燃烧催化剂的分类 |
| 1.4.1 贵金属催化剂 |
| 1.4.2 过渡金属氧化物催化剂 |
| 1.4.3 碱金属催化剂 |
| 1.4.4 铈基催化剂 |
| 1.5 碳烟催化氧化机理 |
| 1.6 本课题研究目的与意义 |
| 第二章 实验内容 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 催化剂表征方法 |
| 2.4 催化剂性能测试方法 |
| 第三章 铁钴双掺杂型氧化铈固溶体催化碳烟燃烧性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂表征 |
| 3.2.3 催化剂活性测试 |
| 3.3 表征结果与讨论 |
| 3.3.1 XRD分析 |
| 3.3.2 N_2吸脱附分析 |
| 3.3.3 DLS粒度分析 |
| 3.3.4 SEM分析 |
| 3.3.5 Raman分析 |
| 3.3.6 H_2-TPR分析 |
| 3.4 催化活性结果与讨论 |
| 3.4.1 NO氧化 |
| 3.4.2 In situ DRIFT分析 |
| 3.4.3 碳烟催化燃烧活性评价 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 非晶锰氧化物催化剂制备及其催化碳烟燃烧 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂的制备 |
| 4.2.2 催化剂表征 |
| 4.3 表征结果和分析 |
| 4.3.1 XRD分析 |
| 4.3.2 FT-IR分析 |
| 4.3.3 N_2吸脱附分析 |
| 4.3.4 SEM分析 |
| 4.3.5 XPS分析 |
| 4.3.6 H_2-TPR分析 |
| 4.4 催化活性结果与讨论 |
| 4.4.1 NO催化氧化 |
| 4.4.2 碳烟催化燃烧活性结果分析 |
| 4.4.3 Soot-TPR结果分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 K掺杂型混合锰氧化物(KMnOx)催化碳烟燃烧研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂的制备 |
| 5.2.2 催化剂的表征 |
| 5.2.3 催化剂活性测试 |
| 5.3 表征结果分析 |
| 5.3.1 XRD分析 |
| 5.3.2 N_2吸脱附分析 |
| 5.3.3 SEM分析 |
| 5.3.4 EDS分析 |
| 5.3.5 H_2-TPR分析 |
| 5.4 催化活性结果与讨论 |
| 5.4.1 碳烟催化燃烧活性结果 |
| 5.4.2 松接触实验 |
| 5.4.3 催化剂催化碳烟活性对比 |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 |
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 柴油车颗粒物排放控制技术简介 |
| 1.1.1 柴油机颗粒物机前处理技术 |
| 1.1.2 柴油机颗粒物机内处理技术 |
| 1.1.3 柴油机颗粒物机外处理技术 |
| 1.2 柴油车颗粒物过滤器简介 |
| 1.3 颗粒补集器再生技术简介 |
| 1.3.1 主动再生技术 |
| 1.3.2 被动再生技术 |
| 1.4 无机晶须的研究进展 |
| 1.4.1 碳化硅晶须 |
| 1.4.2 硼酸铝晶须 |
| 1.4.3 氧化锌晶须 |
| 1.4.4 钛酸钾晶须 |
| 1.4.5 硫酸钙晶须和碱式硫酸镁晶须 |
| 1.4.6 莫来石晶须 |
| 1.5 用于碳烟颗粒燃烧催化燃烧的研究进展 |
| 1.5.1 贵金属催化剂 |
| 1.5.2 碱金属或碱土金属催化剂 |
| 1.5.3 复合型催化剂 |
| 1.5.4 金属氧化物催化剂 |
| 1.6 本文主要研究内容 |
| 第二章 气相生长法改性堇青石表面的研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 改性堇青石的制备 |
| 2.2.2 单因素法探究气相生长法最佳实验条件 |
| 2.2.3 改性堇青石的表征 |
| 2.2.4 改性堇青石的性能测试 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 改性堇青石的表征结果与讨论 |
| 2.3.1.1 SEM表面形貌分析 |
| 2.3.1.2 EDS能谱分析 |
| 2.3.1.3 XRD分析 |
| 2.3.1.4 TEM结果分析 |
| 2.3.1.5 FT-IR结果分析 |
| 2.3.1.6 弯曲强度测试 |
| 2.3.2 改性堇青石性能测试结果与讨论 |
| 2.3.3 莫来石晶须在堇青石表面生长机理解释 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 铈锆固溶体催化剂的制备及性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂表征 |
| 3.2.3 催化剂性能测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 催化剂表征结果与讨论 |
| 3.3.1.1 催化剂的形貌表征 |
| 3.3.1.2 催化剂的XRD分析 |
| 3.3.1.3 催化剂的热重分析 |
| 3.3.1.4 催化剂的XPS分析 |
| 3.3.1.5 催化剂的EDS能谱分析 |
| 3.3.2 催化剂性能测试结果与讨论 |
| 3.3.2.1 催化剂性能及在不同贫氧浓度下的性能测试 |
| 3.3.2.2 催化剂稳定性能测试 |
| 3.3.3 催化机理解释 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 整体式cDPF的制备及性能研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 整体式cDPF样品的制备 |
| 4.2.2 整体式cDPF样品的表征 |
| 4.2.3 整体式cDPF样品的性能测试 |
| 4.2.3.1 整体式cDPF样品对碳烟颗粒捕集性能测试 |
| 4.2.3.2 整体式cDPF样品对碳烟颗粒催化性能测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 整体式cDPF样品的表征结果与讨论 |
| 4.3.1.1 SEM分析 |
| 4.3.1.2 EDS分析 |
| 4.3.1.3 XRD分析 |
| 4.3.1.4 弯曲强度分析 |
| 4.3.2 整体式cDPF样品的性能测试结果与讨论 |
| 4.3.2.1 整体式cDPF样品对碳烟颗粒的捕集性能 |
| 4.3.2.2 整体式cDPF样品对碳烟颗粒的催化性能 |
| 4.3.2.2 整体式cDPF样品对碳烟颗粒的催化稳定性 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 总结与展望 |
| 5.1 本文总结 |
| 5.2 本文创新之处与不足 |
| 5.3 未来展望 |
| 参考文献 |
| 攻读学位期间取得的研究成果 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 创新点 |
| 引言 |
| 第1章 文献综述 |
| 1.1 柴油车尾气产生的污染 |
| 1.2 柴油车尾气中氮氧化物和碳烟的消除 |
| 1.2.1 柴油车尾气中氮氧化物的消除 |
| 1.2.2 柴油车尾气中碳烟颗粒的催化消除 |
| 1.3 碳烟和氮氧化物同时消除催化剂的研究现状 |
| 1.4 三维有序大孔催化剂的研究进展 |
| 1.5 水滑石催化剂的研究进展 |
| 1.6 本论文的研究目的及内容 |
| 1.6.1 研究目的和思路 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 第2章 实验部分 |
| 2.1 主要设备型号和药品来源 |
| 2.2 聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)微球模板的制备 |
| 2.3 催化剂的表征 |
| 2.3.1 催化剂的晶体结构和物相分析 |
| 2.3.2 催化剂的的微观形貌分析 |
| 2.3.3 催化剂的比表面积和孔径研究 |
| 2.3.4 催化剂的活性金属配位情况分析 |
| 2.3.5 催化剂的氧化还原性能分析 |
| 2.3.6 催化剂的原位红外分析 |
| 2.3.7 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.4 催化剂的活性评价方法及装置 |
| 第3章 3DOM Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂的制备及其同时消除PM和NO_x的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 3DOM Ce_xTi_(1-x)O_2及改进型非晶态3DOM Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂的制备 |
| 3.3 3DOM Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂同时消除PM和 NO_x的活性结果 |
| 3.4 3DOM Ce_xTi_(1-x)O_2催化剂的表征结果 |
| 3.4.1 XRD表征 |
| 3.4.2 BET表征 |
| 3.4.3 Raman表征 |
| 3.4.4 SEM表征 |
| 3.4.5 H_2-TPR表征 |
| 3.5 3DOM Ce_(0.1)Ti_(0.9)O_2-2 改进型复合氧化物催化剂的讨论结果 |
| 3.5.1 NO对3DOMCe_(0.1)Ti_(0.9)O_2-2 改进型复合氧化物催化剂活性的影响 |
| 3.5.2 NH3对3DOMCe_(0.1)Ti_(0.9)O_2-2 改进型复合氧化物催化剂活性的影响 |
| 3.6 本章小结 |
| 第4章 金属改性型3DOMCe_(0.1)Ti_(0.9)O_2 催化剂的制备及其同时消除PM和 NO_x的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 金属改性型3DOM Ce_(0.1)Ti_(0.9)O_2 催化剂的制备 |
| 4.2.1 3DOM M_(0.05)-Ce_(0.1)Ti_(0.9)O_2(M=Cd,Co,Cu,Fe,Mn)催化剂的制备 |
| 4.2.2 3DOM M_(0.05)/Ce_(0.1)Ti_(0.9)O_2(M=Cd,Co,Cu,Fe,Mn)催化剂的制备 |
| 4.3 金属改性型3DOMCe_(0.1)Ti_(0.9)O_2 催化剂同时消除PM和 NO_x的活性结果 |
| 4.4 金属改性型3DOM Ce_(0.1)Ti_(0.9)O_2 催化剂的表征结果 |
| 4.4.1 XRD表征 |
| 4.4.2 BET表征 |
| 4.4.3 Raman表征 |
| 4.4.4 SEM表征 |
| 4.4.5 H_2-TPR表征 |
| 4.5 3DOM Cu_(0.05)/Ce_(0.1)Ti_(0.9)O_2 催化剂的讨论结果 |
| 4.5.1 NO对3DOM Cu_(0.05)/Ce_(0.1)Ti_(0.9)O_2 催化剂活性的影响 |
| 4.5.2 NH_3对3DOM Cu_(0.05)/Ce_(0.1)Ti_(0.9)O_2 担载型催化剂活性的影响 |
| 4.5.3 3DOM Cu_(0.05)/Ce_(0.1)Ti_(0.9)O_2 担载型催化剂的NH_3+NO+O_2共吸附 |
| 4.6 本章小结 |
| 第5章 水滑石基3DOM层状双金属氧化物催化剂的制备及其同时消除PM和NO_x的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 水滑石基3DOM层状双金属氧化物催化剂的制备及效果对比 |
| 5.2.1 水滑石基3DOM层状双金属氧化物催化剂的不同制备方法 |
| 5.2.2 水滑石基3DOM层状双金属氧化物催化剂的不同方法制备效果对比 |
| 5.2.3 水滑石基3DOM层状双金属氧化物的担载金属改性催化剂的制备 |
| 5.3 水滑石基3DOM层状双金属氧化物催化剂同时消除PM和NO_x的活性结果 |
| 5.4 水滑石基3DOM层状双金属氧化物及其担载金属改性催化剂的表征结果 |
| 5.4.1 XRD表征 |
| 5.4.2 BET表征 |
| 5.4.3 SEM表征 |
| 5.5 本章小结 |
| 第6章 3DOM铜铁层状双金属氧化物催化剂的制备及其同时消除PM和NO_x的研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 3DOM铜基复合氧化物催化剂的制备及效果对比 |
| 6.2.1 3DOM铜铝氧化物催化剂的制备 |
| 6.2.2 3DOM铜铁层状双金属氧化物催化剂的制备 |
| 6.2.3 3DOM铜铁层状双金属氧化物担载过渡金属的改性催化剂的制备 |
| 6.3 3DOM铜铁层状双金属氧化物催化剂的表征结果 |
| 6.3.1 XRD表征 |
| 6.3.2 SEM表征 |
| 6.3.3 BET表征 |
| 6.3.4 H_2-TPR表征 |
| 6.3.5 XPS表征结果 |
| 6.4 3DOM铜铁层状双金属氧化物催化剂同时消除PM和 NO_x的活性结果 |
| 6.4.1 3DOM铜基双金属氧化物催化剂同时消除PM和NO_x的活性结果 |
| 6.4.2 过渡金属改性的3DOM铜铁层状双金属氧化物催化剂的同时消除PM和NO_x的活性结果 |
| 6.5 本章小结 |
| 第7章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 个人简历、在学期间发表的学术论文及研究成果 |
| 学位论文数据集 |
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 柴油车排放污染物组份及危害 |
| 1.3 柴油车排放法规 |
| 1.4 柴油车排放控制技术 |
| 1.4.1 柴油车NO_x催化净化技术 |
| 1.4.2 柴油机氧化催化器 |
| 1.4.3 柴油机颗粒过滤捕集器 |
| 1.5 柴油机PM催化燃烧催化剂的分类 |
| 1.5.1 贵金属催化剂 |
| 1.5.2 碱金属和碱土金属催化剂 |
| 1.5.3 单一金属氧化物催化剂 |
| 1.5.4 多组分复合金属氧化物催化剂 |
| 1.6 碳烟催化氧化机理 |
| 1.7 本课题研究的目的与意义 |
| 第二章 实验材料与方法 |
| 2.1 实验材料 |
| 2.1.1 实验试剂 |
| 2.1.2 实验气体 |
| 2.2 实验仪器设备 |
| 2.3 催化剂的表征方法 |
| 2.3.1 X射线粉末衍射 |
| 2.3.2 比表面积及孔径分布表征 |
| 2.3.3 扫描电镜和高分辨透射电镜 |
| 2.3.4 红外光谱 |
| 2.3.5 荧光光谱 |
| 2.3.6 X射线光电子能谱 |
| 2.3.7 氢气程序升温还原 |
| 2.3.8 原位漫反射红外光谱 |
| 2.4 催化碳烟燃烧的活性测试 |
| 第三章 微量贵金属Pd改性对La_2Sn_2O_7氧化物催化碳烟燃烧性能的影响 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的制备 |
| 3.2.2 催化剂表征 |
| 3.2.3 催化剂活性测试 |
| 3.3 表征结果与讨论 |
| 3.3.1 XRD分析 |
| 3.3.2 N_2吸脱附分析 |
| 3.3.3 SEM和 HRTEM |
| 3.3.4 PL光谱分析 |
| 3.3.5 XPS分析 |
| 3.3.6 H_2-TPR分析 |
| 3.4 催化活性评价结果与讨论 |
| 3.4.1 催化NO氧化 |
| 3.4.2 催化碳烟燃烧活性评价 |
| 3.4.3 反应活化能 |
| 3.4.4 催化反应结果讨论 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 Ca、Co双掺杂对La_2Sn_2O_7烧绿石催化碳烟燃烧的影响 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂的制备 |
| 4.2.2 催化剂表征 |
| 4.2.3 催化剂活性测试 |
| 4.3 表征结果和讨论 |
| 4.3.1 XRD分析 |
| 4.3.2 N_2吸脱附分析 |
| 4.3.3 SEM分析 |
| 4.3.4 XPS分析 |
| 4.3.5 H_2-TPR分析 |
| 4.4 催化活性评价结果与讨论 |
| 4.4.1 催化NO氧化 |
| 4.4.2 In situ DRIFT分析 |
| 4.4.3 催化碳烟燃烧活性评价与结果分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 第五章 K负载对Pr_2Sn_2O_7催化碳烟燃烧性能的影响 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂的制备 |
| 5.2.2 催化剂表征 |
| 5.2.3 催化剂活性测试 |
| 5.3 表征结果与讨论 |
| 5.3.1 XRD分析 |
| 5.3.2 红外光谱分析 |
| 5.3.3 N_2吸脱附分析 |
| 5.3.4 SEM分析 |
| 5.3.5 H_2-TPR分析 |
| 5.4 催化活性评价结果与讨论 |
| 5.4.1 碳烟催化燃烧活性结果 |
| 5.4.2 松接触实验 |
| 5.4.3 稳定性测试 |
| 5.4.4 催化碳烟燃烧机理探究 |
| 5.5 本章小结 |
| 第六章 Sr掺杂对La基钙钛矿催化碳烟燃烧性能的影响 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 催化剂的制备 |
| 6.2.2 催化剂表征 |
| 6.2.3 催化剂活性测试 |
| 6.3 表征结果分析 |
| 6.3.1 XRD分析 |
| 6.3.2 N_2吸脱附分析 |
| 6.3.3 SEM分析 |
| 6.3.4 XPS分析 |
| 6.3.5 H_2-TPR分析 |
| 6.4 催化活性评价结果与讨论 |
| 6.4.1 NO催化氧化 |
| 6.4.2 碳烟催化燃烧活性评价结果与讨论 |
| 6.5 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 附录 |
