李海涛,郑大伟[1]（2021）在《Davy甲醇合成工艺系统结蜡问题探讨》文中研究说明介绍Davy甲醇合成工艺特点及流程,针对甲醇生产过程中存在的结蜡问题,分析结蜡的原因及危害,并提出相应的预防和处理措施。
赵忠治[2]（2021）在《煤制甲醇合成工艺技术发展与分析》文中研究表明本文通过戴维、鲁奇、托普索甲醇合成工艺技术、设备结构、节能降耗等方面对比分析,研究几种技术的特点,分析不同甲醇合成技术的优势与不足,对于甲醇合成设计、操作运行以及今后甲醇合成技术的路线选择都具有一定的借鉴和指导意义。
李龙泰,张春杰,罗学彬,杨彬,郭利民[3]（2021）在《用于CO2催化加氢In2O3基催化剂的研究进展》文中提出人类向大气中排放的大量二氧化碳（CO2）造成了一系列环境问题,极大地威胁了人类的生存。CO2催化加氢在众多CO2减排思路中具有独特优势。将CO2与氢气（H2）转化为高附加值的下游化学品,既可以减少大气中CO2浓度,又可以生产具有经济价值的商品,具有良好的应用前景。近年来,氧化铟（In2O3）催化剂作为一种高效的新型CO2加氢制甲醇的催化剂在学界饱受关注。In2O3表面经过活化后会产生大量氧空位,氧空位周期性产生和湮灭组成的机制抑制了副反应的发生,将CO2高选择性地加氢转化为甲醇。文献中报道In2O3在200～300℃时甲醇选择性接近100%,特别是在高温下仍能维持高甲醇选择性。这种高温下优异的性能使In2O3可被用于与沸石分子筛耦合制备催化CO2加氢直接制烃类化合物的双功能催化剂。In2O3催化剂的缺陷在于其CO2的转化率较低限制了甲醇的产率。学界目前采取了一系列策略对In2O3催化剂进行优化和改进。主要的策略有二:（1）将In2O3负载在其他氧化物载体上;（2）在In2O3体系中引入其他金属元素。将In2O3负载在其他氧化物载体上可以增加In2O3的分散度,增加催化剂中氧空位的含量,增强吸附CO2的能力,稳定关键的表面中间物种。将In2O3负载在ZrO2上是该策略的典型例子,它可以极大地增强催化剂的本征活性。在In2O3体系中引入其他金属元素可以增强H2解离吸附以及H2溢流的能力。文献中已经报道了在In2O3体系中引入Pd、Pt、Cu、Rh、Au、Co、Ni等金属,并取得了良好的效果。本文归纳了In2O3催化剂用于CO2加氢的研究进展,分别对In2O3的结构、In2O3用于CO2加氢的现状、以及新型In2O3基催化剂的设计与改良三个方面对In2O3在CO2加氢中的应用进行综述,并对In2O3基催化剂用于CO2加氢反应的研究思路以及发展前景进行展望,以期为之后In2O3催化体系用于CO2加氢的研究提供思路及参考。
黄文斌,邱丽琪,任方煜,何良年[4]（2021）在《过渡金属催化CO2氢化反应研究进展》文中研究表明二氧化碳（CO2）是主要的温室气体,由于人类过度使用化石资源导致大气中CO2浓度增加,进而引发全球环境问题.另一方面, CO2是一种理想的C1资源,具有安全、储量丰富和廉价易得等优点.因此如何将CO2应用于有机合成以获得化工产品与燃料,已成为当前研究热点.其中,过渡金属催化的CO2氢化反应是CO2资源化利用的重要途径,反应可以在温和条件下选择性地生成2e、4e和6e还原产物,如甲酸、甲酰胺、甲酸酯、甲醛、甲醇以及C2+醇等产物,具有广阔的应用前景,因此引人注目.系统总结了近来过渡金属配合物催化CO2加氢反应的研究进展,主要对催化剂的种类和结构、活性及其产物选择性等进行总结,并对近来所发展的与CCU （CO2 capture and utilization）策略相关的CO2原位催化氢化反应进行了分析与讨论.此外,对本领域中存在的挑战及展望进行了分析.
谭亚南,王大军,谢春蓉,曾桂英,李欣[5]（2021）在《核@壳结构分子筛催化剂的制备及其在碳一化学反应中应用的研究进展》文中指出核@壳结构分子筛催化剂由于其特殊的核@壳结构,可在同一种催化剂上实现不同的孔道结构、酸-碱性活性位和粒径大小等的组合,解决了催化剂选择性差以及单反应器实现多反应的难题,但目前核@壳结构分子筛催化剂规模化生产和工业推广仍存在困难。综述了近年来以不同种类分子筛为基础的核@壳结构催化剂的制备及其在碳一化学反应中应用的研究进展,分析对比了多种核@壳结构分子筛催化剂的制备方法和物化性质,以期为高活性、高稳定性和低成本核@壳结构分子筛催化剂的设计和开发提供指导。
曹琪岩,刘建芳,冉真真,季生福[6]（2021）在《甲醇选择氧化制甲酸甲酯双功能催化剂的研究进展》文中研究指明甲醇是重要的化工基础原料,在双功能催化剂的作用下,甲醇选择氧化可以制取高附加值的甲酸甲酯下游产品。本文对近年来甲醇选择氧化制甲酸甲酯的催化剂体系、反应工艺、反应机理等方面的研究进展进行了归纳、总结和评述,特别是贵金属及其合金催化剂表面活性氧物种对甲醇的选择氧化机理、金属结构和纳米颗粒尺寸与O2的吸附解离关系、金属间电子转移增强及避免甲醇深度氧化等方面的影响进行了深入的分析,并对甲醇选择氧化双功能催化剂的发展趋势进行了展望。
孙赫[7]（2021）在《基于氮掺杂多孔碳材料构筑的高性能酯交换反应催化剂》文中研究指明多孔碳材料通常具有发达的孔隙、高的比表面积、优良的耐热、耐酸碱和独特电子传导性质,在吸附、催化、生物、电子等领域用途广泛。在碳材料中引入氮等其他元素能有效调变材料的结构、表面化学性质及电子传导性,使其具有更加广阔的应用发展前景。在催化领域中,氮掺杂碳材料由于其独特的表面化学性质和高的结构稳定性,已被作为催化剂或催化剂载体用于多种类型的催化反应中。酯交换反应是一类非常重要的催化反应,主要用于合成生物柴油及不对称碳酸酯等化合物。针对不同类型的酯交换反应设计开发具有高活性、高选择性和高稳定性的多相固体酸（碱）催化剂一直备受关注。尽管文献中已报道了多种碱性金属氧化物、包括负载型金属氧化物催化剂对碳酸二烷基酯与醇（或酯类）酯交换合成不对称碳酸酯的酯交换反应表现出良好的催化活性,但这类碱性氧化物催化剂在反应过程中易被体系中痕量的水或酸性杂质中毒,也容易发生活性组分流失的现象。因此,如何能通过采用简单有效的制备方法,设计制备性能优异且结构稳定的多相酯交换反应催化剂具有重要的科学意义和实际应用价值。基于上述情况,本论文主要采用不同方法制备了几种氮掺杂碳材料,并结合后修饰的方法制备了负载型氧化铁和氧化锌等催化剂;采用多种表征手段对氮掺杂碳材料及负载型氧化物催化剂的组成、结构及表面物理化学性质进行了研究;通过碳酸二乙酯与苯甲醇酯交换合成碳酸苯乙酯、碳酸二乙酯与碳酸二甲酯酯交换合成碳酸甲乙酯等酯交换反应考察了催化剂的性能,研究了催化剂组成、结构（孔径大小）和表面酸碱等性质对催化剂反应性能的影响规律;探究了催化剂活性中心性质和催化作用机制等问题。论文的主要研究内容和结果如下:1.分别采用水热法、硬模板法和溶胶凝胶法制备了碳小球NCS、多孔碳MCN和介孔碳NCM等氮掺杂碳材料。各种表征结果证实:上述材料均具有较高的含氮量,且表面存在丰富的含氮基团;其中,NCM材料具有相对高的比表面积,并存在相互连通的介孔结构,且样品的含氮量以及结构参数能够通过改变氮源（六次甲基四胺）的量在一定范围内进行调节。将上述氮掺杂碳材料直接作为催化剂用于碳酸二乙酯与苯甲醇的酯交换反应中,结果表明:三种类型的氮掺杂碳材料都具有一定的催化活性,其中NCM系列催化剂具有相对较高的催化活性和稳定性;催化剂通过简单的过滤、烘干后即可循环使用。NCM材料表面的含氮碱性位点是酯交换反应的主要活性中心,碳材料本身具有的高比表面积和内部贯通的介孔结构有利于反应物的传输与扩散,这些因素共同作用使其表现出良好的催化性能。2.以NCM为载体、硝酸铁为铁源,采用浸渍-焙烧法制备出一系列负载型催化剂（Fe2O3/NCM）。所制备的Fe2O3/NCM催化剂对苯甲醇与碳酸二乙酯酯交换反应合成碳酸苯乙酯的反应表现出了良好的催化活性,性能明显优于以活性碳、二氧化硅、介孔氧化铝等材料为载体制备的负载型氧化铁催化剂;在多相化测试反应中,Fe2O3/NCM催化剂没有发生活性组分流失的现象,反应后的催化剂经过简单的焙烧处理后即可实现多次循环使用,且催化性能基本保持不变,表现出良好的稳定性和循环性。催化剂的表征结果证实NCM表面存在的大量的含氮和含氧官能团对Fe2O3物种在碳载体表面实现高分散起到了关键作用。Fe2O3/NCM催化剂表面同时存在的碱中心（含氮官能团）和相邻的酸中心（铁物种）能够起到协同催化的作用,是催化剂具有高活性的主要原因。3.以NCM为载体、硝酸锌为锌源,采用浸渍-焙烧法制备出一系列负载型ZnO/NCM催化剂,通过碳酸二甲酯与碳酸二乙酯酯交换合成碳酸甲乙酯的反应考察了催化剂的性能。与以其它类型载体制备的负载氧化锌催化剂相比,ZnO/NCM表现出更高的催化活性和结构稳定性。其中,经800℃焙烧的ZnO/NCM-800催化剂表现出最佳的催化性能。在优化的反应条件下,只需要反应40 min即可达到反应平衡,且催化剂可多次循环使用,具有良好的稳定性和循环性。NCM材料丰富的孔性、表面存在大量的含氮和含氧官能团有利于ZnO物种的高分散,且能建立相对强的金属-载体相互作用,产生结构稳定的Zn-O-C或Zn-O-N等Lewis酸中心,构成了催化酯交换反应的主要活性中心;催化剂表面相邻的含氮碱中心也对反应试剂的活化起到了促进作用,构成了酸碱双功能活性位点,使催化剂表现出优异的催化活性和稳定性。
李晓敏,陈海波,于杨[8]（2021）在《金属有机框架基甲醇合成催化剂研究进展》文中研究指明甲醇是重要的化工原料和清洁燃料,在化工生产中占据了十分重要的地位。利用催化剂将CO、CO2或CH4等碳源转化生成甲醇是一种环保可持续的能源利用手段。金属有机框架（metal-organic frameworks, MOF）及其衍生物作为甲醇合成催化剂的研究受到了广泛关注。结合多种结构调控手段,利用MOF主体、客体或MOF衍生物作为催化剂可以高效合成甲醇。MOF及其衍生物因其丰富的活性位点排布、较高的活性位点接触面积、规则的孔道限域效应以及高效的金属-载体相互作用等特点在甲醇合成催化领域发挥了越来越重要的作用。
卞湘海[9]（2021）在《合成气制甲醇研究进展》文中提出甲醇既可以作为一种燃料,又可作为中间体生产其他化工产品。气制甲醇的合成技术已经较为成熟并已应用于工业化生产。合成气的成分是甲烷和氢气,根据合成气的来源不同,一般可以分为煤、天然气、焦炉煤气3类。由于我国多煤少气的能源结构,煤制合成气的实际应用更为广泛。合成气制取后需要通入反应炉中生成甲醇,通常采用低压铜基催化剂,由沉淀法制成,有较好的催化活性和较长的使用寿命。甲醇合成后要经过精馏提纯,这是提升产品质量的重点环节,合成气制甲醇也将拥有更广阔的实践前景。
吕丹丹[10]（2021）在《掺杂多孔碳基非贵金属电催化剂的设计及性能调控研究》文中指出氧还原反应（ORR）、析氢反应（HER）和析氧反应（OER）是可再生燃料电池、可充电金属-空气电池和电化学水裂解装置等绿色电化学能源存储和转化技术的核心反应。然而ORR和OER反应较为复杂、动力学缓慢、不能自发进行,都依赖于贵金属催化剂的催化作用,严重制约了绿色能源的产生和转化利用。基于此,合理的设计和开发非贵金属氧电催化剂是解决目前困境的最重要的途径。尽管一直都有最新的研究进展,但在碱性和酸性介质中合理设计和合成用于ORR和OER的非贵金属电催化剂,仍然是研究者们需要不断探索的关键问题。异质原子掺杂的碳基材料因其具有优异的导电性、多孔结构、良好的化学稳定性而得到了广泛关注,是一个很有前途的探索策略。因而本课题,以2,6-二乙酰基吡啶为前驱体通过组分调控,合成了具有独特成分组成和结构特点的异质原子掺杂多孔碳基催化剂材料,并具有优异的电催化功能活性。此外,本课题还利用理论计算探讨了催化剂的活性位点来源,解析了微观结构和催化活性的关系。主要内容如下:（1）以1,8-二氨基萘和2,6二乙酰基吡啶为反应物前驱体集合生成新型双亚胺基吡啶聚合物,以六水氯化铁为金属前驱体经过络合后进行热解制备了碳球状单原子分散的Fe-N-C催化剂。对该催化剂进行了一系列的物理表征和电化学活性测试。结果表明用该前驱体无模板或载体制备的Fe-N-C催化剂具有超高的比表面积（1790 m2/g）、高石墨化程度等优点。该Fe-N-C材料内部及表面高度分散有单原子Fe与N形成独特的Fe-N5配位结构。同时,该催化剂材料在0.5 M硫酸和0.1 M KOH中不仅表现出优异的ORR催化活性和选择性,还具有优异的OER催化性能。总的氧电催化活性为碱性介质中0.70 V和在酸性介质中为0.86 V。（2）以2,6-二乙酰基吡啶和3,3’-二氨基联苯胺为反应物前驱体,本工作探究了氯化钴、硝酸钴、乙酸钴三种钴前驱体与催化剂结构和性能的关系。通过热解制备了Co-N-C多功能电催化剂用于高效水分解和氧还原催化反应。结果表明Co-N结构和封装在N掺杂的碳基体中的金属钴纳米粒子具有很强的协同效应。钴离子源对最终的碳材料性能有显着影响。以乙酸钴为前驱体制备的Co-N-C催化剂具有良好的综合性能。这种优异的活性可归功于被包覆的金属态钴和Co-N基团之间的协同作用。研究还表明Co-Nx是ORR的十分有效的活性位点,而金属态的钴则对水分解反应具有巨大的活性贡献。（3）基于以上两个工作,又以2,6-二乙酰基吡啶和3,3’-二氨基联苯胺为反应物,按照不同Fe和Co摩尔比制备得到含铁-N和钴-N结构有机金属络合物。对络合物粉末进行热解及后处理得到FexCoyNC催化剂。探究了Fe和Co的比例对催化剂的结构以及性能的影响。本工作所制备的催化剂具有Fe以Fe-Nx结构的形式存在,Co则以少量的Co-Nx结构和多数的金属态Co两种状态存在。其中Fe:Co比例为1:5的催化剂（Fe1Co5NC）在酸性和碱性电解液中都具有最优的ORR性能。Fe1Co5NC组装的锌-空气电池,放电时的峰值能量密度达到了284 mW·cm-2。测试结果表明微量Fe原子可以显着提高Co-N-C催化剂的ORR催化活性。DFT计算同样辅助证明了Fe-N-C（含少量Co-Nx）层包裹Co金属纳米颗粒结构比单独使用Fe-N-C和金属态Co时具有更优的氧中间产物吸附能量势垒,即比他们单独作为催化时具有更高的ORR催化活性。（4）将2,6-二乙酰基吡啶和4,4’-二氨基二苯二硫醚为反应前驱体,六水合氯化钴为钴盐,得到了Co9S8包覆于氮、硫掺杂碳中（Co9S8@N,S-C）的催化材料。该催化剂具有丰富的大、中孔结构,具有高效的双功能氧电催化活性,其ORR半波电位达到了0.89 V,OER过电位仅304 mV,双功能电位差仅有0.647 V vs RHE。用Co9S8@N,S-C组装的可充放电锌-空气电池的测试表明:其最大输出功率密度为259 mW·cm-2,比容量为862m Ah·gZn-1。此外,Co9S8@N,S-C组装的Zn ABs具有比Pt/C+IrO2更高的稳定性。连续运行110 h后,充放电电压间隙仅略微增大约90 mV,往返效率仅降低4.83%（而Pt/C+IrO2降低了14.48%）。DFT计算表明N、S共掺杂的碳层和Co9S8调节彼此的费米能级,大大提高了材料的导电性,并使电子迅速转移到活性位点,制备的Co9S8@N,S-C催化剂实现了更优的吸附效果,比单独使用Co9S8具有更高的催化活性。（5）由于金属Fe和Co在催化过程中易发生金属的脱落,因而本工作又以2,6-二乙酰基吡啶、1,5-萘二胺和2,5-二硫二脲为氮、碳源和硫源,通过调节三个单体的摩尔比探究了非金属NS/C氧电双功电催化剂。当三个有机物的摩尔比为1:0.5:0.5时所得到的的NS/C催化剂在0.1 M KOH中具有最高的ORR和OER催化活性,ORR/OER双功能电位差仅有0.72 V vs RHE,远超过了商业Pt/C+IrO2。用该催化剂组装的可充放电锌-空电池测试结果显示,其提供的最大输出功率密度149 mW·cm-2,比容量可达769m Ah·gzn-1,且可以稳定的充放100小时后仅衰减28.36%,活性和稳定性远超过相同质量负载的Pt/C和IrO2（1:1 wt.%）混合催化剂组装的锌-空电池（衰减37.18%）。本工作的理论计算结果表明,NS/C的高活性主要来源于由特定的N和S掺杂所诱导的带有正电荷和自旋密度的C原子。
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本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
调查法：该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法：用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法：通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法：通过调查文献来获得资料，从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法：依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法：对研究对象进行“质”的方面的研究，这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法：通过具体的数字，使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法：运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法：这是社会科学用来分析社会现象的一种方法，从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法：通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
| 1 Davy甲醇合成工艺流程 |
| 2 结蜡分析 |
| 2.1 石蜡的性质和产生条件 |
| 2.2 石蜡的危害 |
| (1) 石蜡的存在会影响换热器效率，增加能耗。 |
| (2) 石蜡生成会导致甲醇产率下降。 |
| (3) 结蜡影响催化剂的性能及使用寿命。 |
| (4) 结蜡造成流体阻力增大，增加了动力消耗。 |
| (5) 结蜡造成设备损坏。 |
| (6) 结蜡影响产品质量。 |
| 2.3 影响石蜡产生的因素 |
| 2.3.1 催化剂的影响 |
| 2.3.2 气体组分的影响 |
| 2.3.3 合成塔内件的影响 |
| 2.3.4 操作条件的影响 |
| 3 结蜡的预防 |
| 3.1 催化剂方面 |
| 3.2 严格控制气体组分 |
| 3.3 其他方面 |
| 4 结蜡的处理措施 |
| 5 结语 |
| 1 煤制甲醇合成工艺技术的发展 |
| 2 煤制甲醇合成工艺技术 |
| 2.1 英国庄信万丰（戴维） |
| 2.2 德国鲁奇（LURGI）技术 |
| 2.3 丹麦TOPSOE技术 |
| 3 煤制甲醇合成工艺技术对比分析 |
| 3.1 戴维甲醇合成工艺技术 |
| 3.2 鲁奇甲醇合成工艺技术 |
| 3.3 托普索甲醇合成工艺技术 |
| 4 结语 |
| 0 引言 |
| 1 In2O3的结构 |
| 2 In2O3用于CO2加氢的现状 |
| 2.1 In2O3用于CO2加氢制甲醇 |
| 2.2 In2O3用于CO2加氢制烃类 |
| 3 新型In2O3基催化剂的设计与改良 |
| 3.1 氧化物载体负载型In2O3催化剂 |
| 3.2 金属元素掺杂型In2O3催化剂 |
| 4 结语与展望 |
| 1 两电子氢化产物 |
| 1.1 贵金属催化体系 |
| 1.1.1 Ru催化体系 |
| 1.1.2 Rh催化体系 |
| 1.1.3 Ir催化体系 |
| 1.2 丰产金属催化体系 |
| 2 四电子氢化产物 |
| 3 六电子氢化产物 |
| 4 CO2的原位催化氢化 |
| 4.1 有机胺捕集CO2氢化还原为甲酸盐 |
| 4.1.1 非水溶液或者无溶剂体系 |
| 4.1.2 有机胺的水溶液体系 |
| 4.2 有机胺捕集CO2氢化还原为甲醇 |
| 4.2.1 恶唑啉酮/环状碳酸酯的制备 |
| 4.2.2 氨基甲酸盐/碳酸盐的制备 |
| 4.3 氢氧化物作为CO2捕获剂 |
| 5 CO2的间接催化氢化 |
| 6 总结与展望 |
| 1 核@壳结构分子筛催化剂的制备 |
| 1.1 ZSM-5型分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 1.2 Y型分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 1.3 β型分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 1.4 MCM型分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 1.5 其他分子筛核@壳结构催化剂的制备 |
| 2 核@壳结构分子筛催化剂在碳一化学反应中的应用 |
| 2.1 在费托合成反应中的应用 |
| 2.2 在CH4转化反应中的应用 |
| 2.3 在甲醇甲苯烷基化反应中的应用 |
| 2.4 在CO2转化反应中的应用 |
| 3 结语与展望 |
| 1 贵金属催化剂体系 |
| 1.1 金属Pt催化剂 |
| 1.2 金属Au催化剂 |
| 1.3 金属Pd催化剂 |
| 1.4 双金属催化剂 |
| 2 金属氧化物催化剂体系 |
| 2.1 负载VOx催化剂 |
| 2.2 负载Ru Ox催化剂 |
| 2.3 其他金属氧化物催化剂 |
| 3 结语与展望 |
| 中文摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 氮掺杂碳材料的性质 |
| 1.3 氮掺杂碳材料的合成 |
| 1.3.1 后处理方法 |
| 1.3.2 原位合成法 |
| 1.3.3 氮掺杂碳材料负载金属纳米颗粒催化剂的制备 |
| 1.4 氮掺杂碳材料的应用 |
| 1.4.1 在催化领域中的应用 |
| 1.4.2 在吸附领域中的应用 |
| 1.4.3 在电化学领域中的应用 |
| 1.5 有机碳酸酯的合成 |
| 1.5.1 酯与醇酯交换反应研究进展 |
| 1.5.2 碳酸二甲酯与碳酸二乙酯合成碳酸甲乙酯 |
| 1.6 本论文的研究目的和意义 |
| 参考文献 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 主要试剂和原料 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 催化剂的制备 |
| 2.4 材料的表征方法和测试手段 |
| 2.5 催化反应评价 |
| 2.5.1 碳酸二乙酯和苯甲醇酯交换反应 |
| 2.5.2 碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交换反应 |
| 第三章 氮掺杂碳材料的合成及在苯甲醇与碳酸二乙酯酯交换反应中的应用 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 催化剂的合成 |
| 3.2.2 表征方法 |
| 3.2.3 苯甲醇与碳酸二乙酯反应催化性能评价 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 材料表征 |
| 3.3.2 催化反应性能评价 |
| 3.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第四章 氮掺杂多孔碳材料负载氧化铁在苯甲醇和碳酸二乙酯酯交换反应中的应用 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 催化剂的制备 |
| 4.2.2 表征方法 |
| 4.2.3 苯甲醇与碳酸二乙酯反应催化性能评价 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 材料表征 |
| 4.3.2 催化反应性能评价 |
| 4.3.3 反应机理 |
| 4.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第五章 氮掺杂多孔碳负载ZnO在碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交换反应中的应用 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 催化剂的合成 |
| 5.2.2 表征方法 |
| 5.2.3 碳酸二甲酯和碳酸二乙酯酯交换催化性能评价 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 催化剂表征 |
| 5.3.2 催化反应性能评价 |
| 5.3.3 催化剂活性中心性质和催化反应机理 |
| 5.4 本章小结 |
| 参考文献 |
| 第六章 结论与展望 |
| 作者简介及在学期间所取得的科研成果 |
| 致谢 |
| 1 MOF主体催化 |
| 2 MOF客体催化 |
| 3 MOF衍生物催化 |
| 4 结论 |
| 1 煤制甲醇 |
| 1.1 煤气化技术 |
| 1.1.1 固定床气化 |
| 1.1.2 流化床气化 |
| 1.1.3 气流床气化 |
| 1.2 一氧化碳变换 |
| 2 天然气制甲醇 |
| 2.1 蒸汽催化转化 |
| 2.2 部分氧化转化 |
| 2.2.1 自热式催化部分氧化转化 |
| 2.2.2 非催化部分氧化转化 |
| 3 焦炉煤气制甲醇 |
| 3.1 脱硫净化 |
| 3.1.1 干法脱硫 |
| 3.1.2 湿法脱硫 |
| 3.2 烷烃转化技术 |
| 3.2.1 蒸汽转化工艺 |
| 3.2.2 纯氧非催化部分氧化转化工艺 |
| 3.2.3 纯氧催化部分氧化转化工艺 |
| 4 甲醇合成 |
| 4.1 甲醇合成的催化剂 |
| 4.2 甲醇合成的反应器 |
| 5 甲醇精馏 |
| 5.1 双塔精馏工艺 |
| 5.2 三塔双效精馏工艺 |
| 6 结语 |
| 摘要 |
| ABSTRACT |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 电化学能量转化装置 |
| 1.2.1 质子交换膜燃料电池简介 |
| 1.2.2 锌-空气电池简介 |
| 1.3 氧还原和析氧反应催化剂研究进展 |
| 1.3.1 氧还原反应机理 |
| 1.3.2 贵金属氧还原催化剂研究进展 |
| 1.3.3 非贵金属氧还原催化剂研究进展 |
| 1.3.4 析氧反应机理 |
| 1.3.5 贵金属析氧催化剂研究进展 |
| 1.3.6 非贵金属析氧催化剂研究进展 |
| 1.3.7 氧电双功能催化剂研究进展 |
| 1.4 本课题的选题意义和主要研究内容 |
| 1.4.1 本课题的选题意义 |
| 1.4.2 本论文的主要研究内容 |
| 第二章 单原子Fe-N-C纳米球作为高效的非贵金属双功能氧电催化剂 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验所需药品 |
| 2.2.2 Fe-N-C催化剂的合成 |
| 2.2.3 材料制备和表征所用到的仪器设备 |
| 2.2.4 电化学活性测试方法 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 Fe-N-C纳米球材料的合成与结构分析 |
| 2.3.2.Fe-N-C纳米球催化剂的ORR和OER的催化性能分析 |
| 2.3.3 Fe-N-C纳米球催化剂活性位点的探究 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 高效Co-N-C多功能电催化剂用于水分解和氧还原反应 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验所需药品 |
| 3.2.2 Co-N-C催化剂的合成 |
| 3.2.3 物理表征仪器和方法 |
| 3.2.4 电化学表征方法 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 Co-N-C催化剂的合成与特性分析 |
| 3.3.2 Co-N-C催化剂的水裂解和ORR催化性能分析 |
| 3.3.3 Co-N-C水分解和ORR催化剂活性位点的探究 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 Co@Fe-N-C材料作为锌-空气电池的高效氧还原电催化剂的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验所需药品 |
| 4.2.2 Fe_xCo_yNC催化剂的合成 |
| 4.2.3 物理表征仪器设备 |
| 4.2.4 电化学测试方法 |
| 4.2.5 自制锌-空气电池测试 |
| 4.2.6 密度泛函理论DFT计算方法及其所用软件 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 Fe_xCo_yNC催化剂的制备和物理结构特性表征分析 |
| 4.3.2 Fe_xCo_yNC样品的ORR活性和碱性锌-空电池性能分析 |
| 4.3.3 Fe_xCo_yNC催化剂活性来源的理论计算分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 N,S 共掺杂石墨碳包裹Co_9S_8纳米颗粒作为可充放锌-空气电池双功能氧电催化剂 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验所需药品 |
| 5.2.2 催化剂的制备 |
| 5.2.3 物理表征仪器设备 |
| 5.2.4 电化学测试方法 |
| 5.2.5 自制锌空气电池测试 |
| 5.2.6 密度泛函理论DFT计算方法及其所用软件 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 Co_9S_8@N,S-C催化剂的合成及理化表征分析 |
| 5.3.2 Co_9S_8@N,S-C催化剂电化学活性分析 |
| 5.3.3 Co_9S_8@N,S-C催化剂活性的理论计算分析 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 无金属N,S共掺杂碳材料作为可充电锌-空气电池高效双功能氧电催化剂 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 实验所需药品 |
| 6.2.2 N、S共掺杂碳的制备 |
| 6.2.3 物理表征仪器和方法 |
| 6.2.4 电化学测量方法 |
| 6.2.5 自制锌空气电池的制作和测试方法 |
| 6.2.6 密度泛函理论计算方法 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 NS-C催化剂的合成与结构分析 |
| 6.3.2 ORR、OER和锌-空气电池的电化学性能分析 |
| 6.3.3 DFT计算阐明N、S 共掺杂碳的ORR/OER活性位点 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 结论与展望 |
| 7.1 结论 |
| 7.2 主要创新点 |
| 7.3 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读学位期间发表论文专利情况 |
