张天雨[1](2021)在《Ag修饰的稀土Nd或Eu掺杂的TiO2用于光催化部分氧化乙醇反应性能研究》文中研究说明乙醇是未来太阳能转化和碳循环链中最重要的化合物之一,近年来被称为―液体阳光‖。光催化乙醇转其他化学品是全球碳循环中重要的反应路径,是近年来的研究热点,具有一定的科学意义和实际应用价值。本研究采用湿化学法制备了Nd和Eu掺杂的Nd-TiO2和Eu-TiO2催化剂,并以其为载体采用金属沉积法制备了负载金属Ag纳米颗粒的催化剂Ag/Nd-TiO2以及Ag/Eu-TiO2,对催化剂进行了系列表征,研究了催化剂稀土掺杂量、焙烧温度、金属负载量对催化剂晶体结构、形貌、光吸收性能、表面官能团、能带结构及表面元素微环境的影响;考察了催化剂在模拟太阳光照射下和不同操作条件下光催化部分氧化乙醇的催化性能。主要研究结果如下:1、主要反应产物为乙醛、甲酸乙酯、乙烯和CO2,其中乙醛占80%以上。Nd-TiO2和Eu-TiO2催化剂表面形成了Nd-O-Ti和Eu-O-Ti结构,与未掺杂的TiO2相比表面羟基增多、可见光区吸收小幅度增强。掺杂量、煅烧温度对催化剂结构和性能有影响。随着Nd或Eu掺杂量增加,晶粒尺寸先减小后增大、带隙逐渐减小,乙醇转化率呈先增大后减小的趋势,乙醛选择性呈先减小后增大的趋势。其中以煅烧温度500℃,掺杂量为5%的催化剂光催化的活性效果最好。2、Ag/Nd-TiO2以及Ag/Eu-TiO2中,Ag物种以Ag0和Ag+1两种价态存在,负载Ag后吸收区域向可见光拓展,催化性能明显改善。随着Ag负载量的增加,催化剂比表面积逐渐增大,电荷传输速率不断加快,乙醇转化率、乙烯选择性、甲酸乙酯均呈现先增大后减小的趋势,乙醛选择性呈先减小后增大的趋势。与未负载Ag催化剂相比,转化率均增加了一倍左右,其中Ag的最佳负载量为5%。3、原料气流速、氧气浓度、光强度对反应性能影响显着,流速与乙醇转化率负相关,光强和氧气浓度与乙醇转化率正相关。随着氧气浓度的增加,乙醛选择性降低,乙烯选择性增加,甲酸乙酯没有明显变化。随着原料气流速加快,乙醛选择性呈先增大后减小趋势,甲酸乙酯、乙烯选择性呈先减小后增大。随着光强度的增加,乙醛选择性先减小后增大,在光强度为91.98 mw/cm2和62.77mw/cm2时有甲酸乙酯和乙烯生成。初步推测了反应机理:乙醇被氧化为乙氧基,乙氧基被进一步氧化为乙醛。乙醛被氧化为甲基和甲醛基,甲基通过与羟基反应再经氧化成为甲醛基。甲醛基与乙氧基反应得到甲酸乙酯。
刘迎[2](2020)在《基于棒状ZnO/Eu2O3的多尺度可见光催化材料制备及应用研究》文中研究说明快速工业化和城市化带来的水体污染日益严重,其中纺织染料的广泛使用、生活中抗生素滥用及病原微生物泛滥等问题尤为突出,严重破坏了生态环境,阻碍了社会和经济发展,亟待解决。采用光催化剂处理水体污染是一种绿色节能的有效方法。金属氧化物是常见的光催化剂,广泛用于光催化消毒及有机物降解领域。然而,通过优化成分及结构实现具有高效可见光催化活性的材料的制备依然是巨大的挑战。通过MOFs衍生法能够有效调控氧化物基光催化材料的成分及结构,实现可见光催化性能的提升。本文采用具有高比表面积的线状MOFs为自牺牲模板进行热解转化,并通过原位光还原制备得到了贵金属纳米颗粒修饰的MOFs衍生金属氧化物复合光催化剂,研究了光催化降解性能,分析了材料结构-性能关系。本论文研究的具体内容如下:首先,以ZnCl2和均苯三甲酸(BTC)为原料,常温合成了线状MOFs(Zn-BTC),并以此为模板高温热解得到了一系列Zn O-C可见光催化材料,分别研究了配位反应时间和煅烧温度对可见光催化材料形貌结构的影响。实验结果表明,当配位反应时间控制在30min,煅烧温度为550℃时,可以得到毛虫状Zn O-C复合材料。为了进一步优化材料的光催化活性,通过可见光还原的方法,在光催化材料上成功负载了纳米Ag颗粒,制备出了毛虫状Ag-Zn O-C复合材料。对毛虫状可见光催化剂Zn O-C-550、Ag-Zn O-C-550进行了结构形貌表征,并对材料成型机理进行了相关分析。并推测毛虫状主干部分主要来自于前驱体MOFs的微米棒,鞭毛部分则主要来自于MOFs的纳米棒部分。其次,研究了Zn O-C-550、Ag-Zn O-C-550等复合材料的光催化降解污染物及光催化杀菌性能,分析了光催化机理。本论文采用MB、Pn P、AMX为底物模板做了可见光光催化实验,以及E.coli为杀菌目标进行了光抗菌实验。系统的对比分析了包括Zn O;Zn O-C-550;Ag-Zn O-C-550等各个材料的吸附性能和可见光光降解性能。其中Ag-Zn O-C-550展现出了很高的光催化活性,在光催化降解污染物的测试中,Zn O纳米棒;Zn O-C-550和Ag-Zn O-C-550光催化20mg/L的MB的反应速率常数分别为34.5×10-3min-1;52.2×10-3min-1;148.4×10-3min-1,降解率分别达到了70.9%;99.4%;99.8%,光催化10mg/L的PNP的反应速率常数分别为2.7×10-3min-1;6×10-3min-1;6.8×10-3min-1,降解率分别达到了62.7%;81.7%;89.3%,光催化91.3mg/L的AMX的反应速率常数分别为9.4×10-3min-1;19.6×10-3min-1;13.8×10-3min-1,降解率分别达到了56.3%;85.5%;90.1%。制备的Ag-Zn O-C-550可见光光催化剂在重复催化5次后,对MB的光催化效率任然能够达到97.2%。MOFs作为模板提供了材料高比表面积,利于污染物快速吸附,同时也促进了光生电子的转移,减少了载流子的复合。此外Ag-Zn O-C-550的催化MB效率比负载之前提高了近一倍,对PNP以及AMX也有一定程度的提高。贵金属单质(Ag)的负载是利用了Ag的表面等离激元拓宽了可见光的响应程度。而且在光抗菌消毒上少量材料20min内实现了>99.99%大肠杆菌灭活。最后利用稀土金属盐合成了线状稀土金属有机骨架(Eu-MOFs),并进一步自组装形成类海胆多级结构。通过高温煅烧制备了Eu2O3-C以及光还原负载后的Ag-Eu2O3-C复合光催化剂。实验结果表明材料在煅烧后能保留海胆结构,且能有效降解MB。该光催化剂与膜材料结合有利于催化剂的分离,实验将Ag-Eu2O3-C定量沉积在膜基材表面,并进一步通过ALD的方法沉积二氧化钛,形成Eu2O3-C-Ti O2复合体系,经研究表明涂覆了海胆状Eu2O3-C的纳米纤维膜,ALD沉积二氧化钛6.3wt%时,催化剂的催化性能最好,光催化反应速率常数为11.8×10-3min-1,降解率达到了93.8%,这为光催化消毒工业化应用提供了简便、快捷的途径,相比较于二氧化钛纳米纤维膜在改善水污染方面更具竞争力。
任建[3](2020)在《二氧化钛/石墨烯复合材料的制备及性能研究》文中指出TiO2作为光催化剂,其有较高的化学稳定性、低成本、低能耗、安全无毒等特点,被广泛应用于有机污染物的降解、净化环境以及自清洁等领域。然而,由于TiO2具有3.2eV的高能带宽度(Eg),光生电子-空穴对(e–-h+)利用率低等缺点,限制了TiO2作为光催化剂在工业中的应用。为了使TiO2能够在实际的工业应用中更加充分地发挥自身的优势,提高TiO2光催化的活性,主要从减小TiO2的Eg,增加e–-h+的利用率,改善其光催化性能等方面进行研究。首先,以自制氧化石墨烯(GO)为模板,利用溶胶凝胶法原位生长TiO2,经热处理,制得还原氧化石墨烯/二氧化钛(RGO/TiO2)。对材料进行表征,以亚甲基蓝(MB)溶液模拟印染废水进行光催化实验,探讨了RGO含量对光催化反应的影响。结果表明,RGO/TiO2中TiO2仍表现为锐钛矿型,形貌主要为细小的颗粒,均匀致密负载在RGO片层上。RGO/TiO2吸收边带出现了红移现象,Eg降低至约3.0eV。在光催化实验中,3%RGO/TiO2光催化效果最佳,紫外光下对MB溶液几乎完全降解,可见光下平衡降解率提高到TiO2的2.20倍,说明RGO复合有效提高了TiO2的光催化活性。其次,采用稀土Pr、Gd对TiO2掺杂改性,制得Pr/TiO2和Gd/TiO2光催化剂,对产品进行表征,利用MB溶液模拟印染废水进行光催化实验,探讨了稀土掺杂量对光催化反应的影响。结果表明,掺杂Pr、Gd不影响TiO2的晶型,也没有改变TiO2微观形貌。Pr/TiO2和Gd/TiO2的吸收边带出现红移现象,Eg均降低至约3.0eV。在光催化实验中,Pr和Gd掺杂量分别在1.0%和1.5%时降解效果最佳,紫外光下平衡降解率分别提高到TiO2的1.45倍和1.64倍,可见光下平衡降解率分别提高到TiO2的1.67倍和1.73倍,说明稀土Pr、Gd掺杂TiO2能够有效提高其光催化活性。最后,基于前两部分的实验,将稀土掺杂TiO2与RGO复合,制得RGO-Pr/TiO2和RGO-Gd/TiO2复合材料。对样品进行表征,以MB溶液模拟印染废水进行光催化实验,探讨了稀土掺杂量对光催化反应的影响。结果表明,复合材料的形貌表现为稀土掺杂TiO2粒子均匀负载在堆叠的RGO片层上,并且TiO2仍为锐钛矿型。复合材料吸收边带出现更加明显的红移现象,Eg均大幅降低至约2.8eV。在光催化实验中,RGO-1.0%Pr/TiO2和RGO-1.5%Gd/TiO2效果最佳,平衡降解率在紫外光下均约提高到TiO2的1.76倍,可见光下分别提高到TiO2的2.46倍和2.48倍。稀土离子与RGO形成了协同作用,在更大程度上降低了TiO2的Eg,从而更加显着地提高了材料的光催化性能。
潘家豪[4](2020)在《弱可见光响应复合物的开发及其在海水体系中的研究应用》文中进行了进一步梳理海洋在地球上扮演着十分重要的角色,与人类生活有着密不可分的联系。因此近年来人类活动对海洋环境造成的污染问题亟需解决。针对海水含盐量高、污染物种类繁多的特点,能够稳定高效且无选择光催化降解污染物的光催化剂TiO2具有巨大的优势和应用前景。然而受其自身带隙宽度和量子效率的限制,TiO2在弱可见光条件下的光催化活性并不理想。本文采用目前已稳定工业化应用的TiO2光催化剂P25作为载体,首先采用溶剂热法制备金属和醇类还原的Ti3+自掺杂光催化剂,后分别采用一步溶剂热法和吸附相反应技术掺杂稀土金属离子和负载贵金属改性制备复合光催化剂。再然后探究制备的两种复合光催化剂在处理三种高盐工业废水中的应用。最后将催化剂负载到聚氨酯海绵上,并装入PP悬浮球制备TiO2光催化悬浮球。采用TEM、XPS、XRD、FT-IR等手段进行表征。得到如下结论:(1)Zn、Al、Sn三种金属和乙醇、乙二醇、丙三醇三种醇类还原剂热还原制备的Ti3+自掺杂光催化剂,表面均出现无序化,无定型层结构,且生成了Ti3+和氧空穴,其中催化剂P25/Sn具有最高的可见光催化活性。(2)稀土La3+、Yb3+、Ce3+对P25/Sn掺杂使其带隙减小,产生氧空位和Ti3+,提高了可见光催化活性。在掺杂浓度范围内,催化剂La-P25/Sn的降解率随着掺杂浓度的增加而减小。催化剂Yb-P25/Sn和Ce-P25/Sn均在0.1%的掺杂浓度拥有最佳苯酚降解率。对比后三种稀土金属元素后得出Yb3+掺杂对催化剂改性效果最佳。(3)通过吸附相反应技术负载到P25/Sn表面的Au、Ag、Pt具有量子尺寸,金属与TiO2表面SPR效应导致其带隙减小,从而增强其可见光响应性能,提高了对太阳能的利用率。在1%3%的掺杂浓度范围内,复合光催化剂的催化活性随着掺杂浓度的增大而增大。其中复合光催化剂3%Pt-P25/Sn具有最佳可见光催化性能,同时该催化剂具有良好的可重复利用性。(4)3%Pt-P25/Sn适合应用在农业高盐废水和印染高盐废水,而3%Ag-P25/Sn更适合应用在化工高盐废水中。硫酸PH=4,浸渍时间为24h条件下催化剂粉末几乎完全负载到聚氨酯海绵材料上。制备的光催化悬浮球对苯酚的降解率稳定达到87%,且具有良好可重复利用性。
訾悦[5](2019)在《稀土掺杂TiO2-SiO2催化剂的制备及其光催化降解罗丹明B的研究》文中进行了进一步梳理光催化降解技术是一种新兴的高效节能的现代处理技术。TiO2基催化剂具有稳定、无毒、价廉、催化高效等优点,在污水处理、空气净化等领域都有着广泛的应用。但由于TiO2只对紫外光吸收、亲水疏油、粉末易随空气流动且易漂浮于液面等缺点,因此TiO2的处理技术也成为近几年的研究重点。本文着重介绍了TiO2结构以及其光催化原理,综述从光催化的介绍、TiO2性质的概述、TiO2的负载及掺杂改性到其应用做了介绍,并对未来的研究做了展望。具体研究内容如下:实验以钛酸丁酯、正硅酸乙酯和稀土硝酸盐为原料,利用简单易控制的溶胶-凝胶法制备稀土离子掺杂的TiO2-SiO2催化剂。采用紫外可见(UV-Vis)漫反射光谱、X射线衍射(XRD)光谱、红外傅里叶变换(FTIR)光谱、荧光(PL)光谱、扫描电镜(SEM)进行表征。结果表明:(1)课题实验先从讨论无掺杂的TiO2-SiO2的制备条件和实验条件入手,得出:SiO2的负载赋予TiO2机械强度,通过不同煅烧温度发现,降解率先增加后减少,700℃为最优煅烧温度。从XRD表征分析,锐钛矿相随温度的升高逐渐锐化,700℃下形成的Ti-O-Si键可以稳定锐钛矿相,但达到800℃时,晶格的断裂导致金红石相的形成,降低光催化率。红外光谱验证了Ti-O-Si键的形成,并发现700℃煅烧下的催化剂表面羟基最多,因此催化活性最高;通过不同的煅烧时间发现催化率先增后减,最优煅烧时间为2h,通过扫描电镜分析低于2h降解率低是由于煅烧不充分,高于2h后,降解率稍微下降是由于TiO2、SiO2聚集引起的,而引发聚集的原因正是煅烧过度导致的Ti-O-Si键断裂;通过陈化时间的考察结果发现,陈化时间并没有显着影响催化剂活性,为了使材料更加稳定,选用24h进行制备;对催化剂用量考察发现,用量大于0.03g时,由于光源有限加上颗粒对光的散射作用,使催化率不增反降;通过对光照时间的考察发现,1h内进行的降解反应最为强烈,当光照时间在3h以上时降解率趋于平缓。故以下实验选取基体最优条件进行,分别为陈化24h的样品在700℃下煅烧2h,取0.03g催化剂进行光催化反应3h。(2)掺杂不同稀土元素后,均没有引起新的发光现象且均形成理想的锐钛型晶体,稀土元素的嵌入促进了光生—电子有效分离,提高量子效率。其中La的掺杂可以效抑制晶格转变,Ce的掺杂可以提高对可见光的吸收强度。实验对比掺杂不同质量百分比Sm的催化剂(标记为x%Sm@TiO2-SiO2)在氙灯照射下对罗丹明B的催化降解性能,结果表明相对于未掺杂的催化剂,掺杂钐的催化剂对α-R相变有抑制作用,有利于形成小晶粒锐钛矿。其中2%Sm@TiO2-SiO2催化剂在3小时的照射下,对罗丹明B的降解率可达96%。(3)最后通过对比,选取两种较优稀土金属进行不同比例的双金属掺杂,掺杂比例为Sm:La=1:3时催化剂表现出最佳效果:3h的照射下降解率达到99%。通过UV-Vis和PL光谱表明共掺杂使TiO2-SiO2基体的带隙减少,能大大提高基体的催化率;红外光谱分析可得掺杂的金属均与基体以化学键的形式结合;通过X射线衍射图谱发现La-O-Ti和Sm-O-Ti键的存在可有效抑制晶格增长,证实了红外光谱所得结论。
周凤[6](2019)在《掺杂型TiO2-海泡石复合材料的制备及其光催化性能研究》文中提出全球主要工业中所用的染料中,约有70%是偶氮化合物,在印染过程中,作为废液排出,对人类健康及生态系统有很大的危害。因此,在废液排入环境中之前,进行染料的降解是至关重要的。多相光催化作为一种高级氧化技术(AOP)正引起人们的日益重视。N型半导体TiO2因其具有优良的光学和电学性质、化学性质稳定、高效能、低成本、无二次污染等优点而备受青睐。然而,在实际应用中超细TiO2主要存在三个问题:(1)光生e-/h+的复合几率高,导致低量子效率;(2)超细纳米粒子难以从悬浮体系中分离,导致无法回收利用,易于团聚、表面积低、吸附能力差等缺陷也限制纳米TiO2的发展;(3)锐钛矿带隙较宽(3.2eV),能利用的太阳能仅占太阳能总量的大约4%–5%。因此,近年来研究重点主要为发展TiO2负载型光催化剂。其中,天然粘土由于具有良好的机械和化学稳定性,高比表面积以及强吸附能力,而成为理想的载体材料。海泡石是一种纤维状硅酸盐粘土矿物,属2:1型层,具有分子尺寸的通道,是一种非膨胀性的,具有高比表面积的多孔粘土矿物。此外,海泡石的酸性[SiO4]和碱性[MgO6]中心具有将吸附的有机物转变为活化络合物的能力,从而加速降解过程。高比表面积的纤维状海泡石,具备作为有效载体的潜力。此外为了解决无法利用太阳光的问题,对TiO2进行改性以期提高其量子效率和催化活性及拓展可见光响应范围。其中,离子掺杂(阳离子或阴离子)用于在TiO2的带隙中引入能态,减小光生e-/h+的复合,并将激发波长阈值扩展至可见光波段,从而提高其对可见光利用率。阴离子掺杂剂由于在元素周期表上与O更近的距离,被认为是比阳离子更适合的掺杂剂。其中,N因为具有较低的电离能以及与O相当的离子半径(N3-:0.146 nm,O2-:0.140 nm),被证明是最有效的阴离子掺杂剂之一。阳离子掺杂机如稀土离子具有不完全填充的4f轨道结构,丰富的能级,易产生多电子组态,且其激发态和基态的能量比较接近,在可见光区能部分吸收可见光,使f电子从基态跃迁到激发态,从而使其光吸收波段移向可见区,常被用作催化剂或者催化剂助剂,因此稀土离子掺杂是TiO2光催化活性提高的另一种思路。本论文的主要工作是以具有纤维状形貌的海泡石(Sep)为研究对象,根据其成分、物相及结构,首先开展了海泡石提纯活化及纤维解束的工艺研究,将自然沉淀法和微波酸化法结合对海泡石原矿进行提纯除杂,此外进行了物理冷冻干燥法及化学改性法对海泡石解束的对比研究,为海泡石为载体制备复合材料提供基础。其次,以提纯活化后海泡石为载体,将微波水热法引入TiO2/Sep纳米复合材料的制备作为核心,同时以OG溶液为光催化目标降解物,考察了不同制备条件对材料性能的影响,系统研究了Ti/Sep比例、催化剂投加量、染料初始浓度、溶液pH等因素对TiO2/Sep纳米复合材料光催化降解OG的影响,对不同实验条件下光催化降解OG过程中的光催化反应动力学进行探讨。最后,针对TiO2/Sep纳米复合材料仅能利用紫外光的局限,以非金属N和不同稀土离子单掺杂与共掺杂改性来提高对可见光的吸收和光催化性能为研究目标,对所合成的双功能复合材料进行结构表征和可见光活性研究,同时进行了实际废水降解性能验证,并探究这种负载型催化剂的循环再生可行性。本文的创新点在于:(1)提出一种可用于中低品位海泡石的提纯与纤维解束方法。采用自然重力沉降法去除石英和滑石,微波酸化法去除可溶性碳酸盐同时对海泡石活化,通过物理方法冷冻干燥或者化学方法表面有机改性实现海泡石的纤维解束。(2)首次采用微波水热法替代传统煅烧法制备出TiO2/Sep复合材料,快速微波水热法保留了海泡石完整的孔径与大比表面积,避免煅烧法所带来的海泡石结构变化及粒子团聚等问题。(3)引入非金属元素N和稀土元素Eu,首次报道通过掺杂处理制备N-Eu共掺杂TiO2/海泡石复合材料,实现复合材料的可见光响应。论文取得的成果以及主要结论如下:(1)本研究所用海泡石纯度较低,主要杂质为石英、方解石及滑石等,热稳定性较高,形貌呈短纤维状,纤维间互相胶结在一起。自然沉淀法可除去石英等杂质,微波水热可除去碳酸盐等杂质,原矿通过自然沉淀提纯及微波酸化8 min后可得到高纯海泡石,品位从原矿的42%增加到90%以上。物理冷冻干燥处理可以在不破坏海泡石长径比的前提下,有效使海泡石纤维束分散成单根纤维。在-50°C条件下冷冻12 h后可得到高度分散的海泡石纤维,并且晶体结构依旧保持完整。化学改性处理可以增加纤维的表面电位,通过纤维之间强的排斥力抑制已分散纤维之间的再次团聚。经HDTMA改性后的海泡石表现出最佳的分散性及最高的比表面积。(2)分别采用常规煅烧法及微波水热法制备TiO2/Sep纳米复合材料。不同制备工艺会影响负载TiO2结晶度、TiO2晶体尺寸、复合材料孔隙率、复合材料比表面积及材料光催化性能。煅烧处理会在一定程度破坏载体海泡石的有序层状结构,增加负载锐钛矿纳米粒子尺寸,减小复合材料BET比表面积,导致光催化活性的降低。与常规煅烧法相比,微波水热法可以在短时间内制备出锐钛矿晶体尺寸小,结晶度好,比表面积高的纳米复合材料。采用微波水热法制备的复合材料比采用常规煅烧法制备的复合材料普遍具有更高的光催化活性。(3)不同Ti/Sep比例对TiO2/Sep纳米复合材料的光催化性能影响较大。在不投加催化剂或者催化剂仅为原始海泡石时,OG的光催化降解率低,可忽略不计。Ti/Sep比例为40 mmol/g时,复合光催化剂表现出最佳的光催化活性。改进的L-H动力学模型可以很好的描述不同实验参数对降解反应的影响。动力学研究表明大多数降解反应都符合拟一级动力学反应模型,而在高OG浓度条件下时,降解过程符合零级动力学反应模型。当催化剂投加量为0.8 g/L、OG初始浓度为10 mg/L、pH值为3时,经过150 min紫外光照后,降解率高达98.8%,此时表观速率常数kapp的值为30.74×10-3 min-1。(4)采用四种不同氮源(氨水、尿素、乙二胺和三乙胺),通过微波水热法成功制得一系列N-TiO2/Sep纳米复合材料。通过XRD表征分析表明,材料的结晶度与掺杂剂的沸点有关,高沸点的掺杂剂如UR和EDA可抑制锐钛矿晶体的生长,海泡石表面负载的锐钛矿晶粒尺寸明显减小。TEM-EDX图像证实材料中N的成功掺杂,BET结果表明N掺杂可提高材料的比表面积,XPS能谱揭示N以Ti-O-N-O的形式间隙掺杂在TiO2的晶格中,而C仅对纳米复合材料表面进行改性。间隙N通过在O 2p价带上端形成孤立的N 2p态而起到过渡杂质能级的作用,C作为光敏剂减少光生载流子的重新复合。两者协同作用,共同产生可见光催化活性。UV-Vis DRS分析结合可见光降解实验的结果表明,NTS-EDA显示出最窄的禁带宽度(2.64 eV),具有最宽的可见光吸收范围,其可见光催化活性优于未掺杂TiO2/Sep及单一N氮杂的TiO2/Sep纳米复合材料。另外掺杂N比例是影响催化活性的因素,当Ti/N理论添加摩尔比为4时,所制备的复合材料具有最佳的光催化性能。(5)采用六种不同稀土(La、Ce、Pr、Nd、Eu及Gd),通过微波水热法制得一系列RE-TiO2/Sep纳米复合材料。稀土离子掺杂样品比未掺杂样品的锐钛矿结晶度更高,Ti-O-RE的形成有效地抑制了二氧化钛纳米粒子的团聚和晶体生长。N2吸附-脱附分析表明经RE3+掺杂后,结构性能得到改善。XPS分析证实了Ti4+离子和Ti3+离子的共存。此外,大部分掺杂样品对可见光的吸收强度更强,吸收范围更广。总之,稀土离子掺杂样品的结构、化学性质及光催化活性的提高程度与所掺杂RE3+的类别有关。在所有掺杂样品中,Eu-TiO2/Sep表现出更高的光催化活性,经过10 h可见光照射后,对OG的降解效率达到72%以上。在光降解过程中,Eu空的4f能级作为光生电子清除剂,而表面吸附的OH-充当空穴陷阱。因此材料优异的可见光活性主要归因于有效的电子转移、更多·OH的产生、光生e-/h+的良好分离。(6)采用微波水热法对TiO2进行N-Eu共掺杂,前驱体分别采用EDA和Eu(NO3)3,掺杂完成后,将其负载在海泡石表面。XRD表征分析表明,Eu3+掺杂对锐钛矿相TiO2微晶的形成和生长有明显的促进作用,锐钛矿结晶度随着Eu3+掺杂量的增加而增强,锐钛矿相晶粒尺寸逐渐增大,同时也对TiO2由锐钛矿相向金红石相的转变有促进作用。当Eu3+的掺杂量足够高时,样品中的TiO2产生了相变。SEM-TEM图像证实材料中N-Eu的成功共掺杂,海泡石纤维上所负载的TiO2结晶度高,且颗粒之间分散均匀,团聚较少;BET结果表明N-Eu共掺杂复合材料具有相对较大的比表面积,并且呈现出良好的介孔特质;PL光谱揭示Eu3+掺杂没有引起新的发光现象,而只是影响PL光谱强度,适量的Eu3+掺杂可以起到降低e-/h+的复合几率,提高光生载流子寿命的作用;UV-Vis DRS分析表明共掺杂复合材料的禁带宽度与Eu3+的掺杂量之间是线性变化的关系,共掺杂样品对光吸收性能的影响以N的的掺杂起主要作用。N原子和Eu原子在复合材料中的存在状态不同,导致N掺杂和Eu3+掺杂的可见光敏化机理不同。N掺杂方式为间隙掺杂,带隙能的降低是在O 2p价带上形成局部N 2p态,其在光子的跃迁过程中可起到过渡杂质能级的作用。Eu3+掺杂导致Ti-O-Eu的形成,Ti4+和Ti3+的共存促使了有效的电子转移、更多·OH的产生、光生e-/h+的良好分离。二者的协同效应使得N-Eu共掺杂复合材料表现出比单掺杂复合材料更高的可见光催化活性。(7)对实际废水进行光催化降解反应之前需先进行絮凝沉淀的预处理,其中FeCl3具有最佳的絮凝效果,最佳投加量为600 mg/L。N-Eu-TiO2/Sep复合材料对实际的印染废水有较高的CODCr去除率,将印染废水先稀释后降解具有更好的降解效果,CODCr去除率达到80%以上。样品重复使用的降解效果表明N-Eu-TiO2/Sep复合材料具有一定的稳定性,其在重复使用五次后对CODCr的去除率仍高于65%。从SEM图可以看出经过五次重复使用后,掺杂的TiO2仍然很好的负载在海泡石表面上且结合牢固。优异的光催化活性、高稳定性及良好的重复利用性表明N-Eu-TiO2/Sep复合材料在处理工业废水方面具有潜在的应用前景。
于佳辉[7](2019)在《Fe、N共掺杂负载型TiO2光催化氧化硝基苯废水的试验研究》文中研究指明硝基苯废水一直都是工业水处理行业的难点,传统的物化、生化方法对其处理效果均不理想,因此需要寻求一种绿色高效节能的处理方法。光催化氧化法可以高效的将难降解有机物彻底分解,其中改性的TiO2光催化剂具有绿色节能的特点。本研究主要对Fe、N共掺杂TiO2/GF光催化剂的制备条件及其处理硝基苯废水的工艺条件进行研究,为加速实现光催化氧化技术在工业上的使用提供依据。试验采用硝基苯废水作为处理水样,在自制的光催化反应器中进行了试验研究。研究内容包括:TiO2/GF光催化剂制备及紫外光下处理硝基苯废水的研究;Fe、N共掺杂TiO2/GF光催化剂制备及紫外光下处理硝基苯废水的研究;模拟太阳光灯下Fe、N共掺杂TiO2/GF光催化剂处理硝基苯废水的研究。采用溶胶-凝胶/浸渍-提拉法制备了 TiO2/GF光催化剂,XRD、SEM表征显示TiO2主要呈锐钛矿型,玻璃纤维表面负载均匀。试验结果表明:当镀膜层数4层、煅烧温度450℃,煅烧时间为120min时试验所制备的TiO2/GF光催化剂光催化性能较好,对硝基苯废水去除率可达88.7%且TiO2/GF催化剂可多次重复使用。以九水硝酸铁及尿素分为铁源、氮源对TiO2进行了离子掺杂改性。XRD及SEM表征显示掺杂后的TiO2多处出现明显锐钛矿峰型,玻璃纤维表面密致均匀。正交试验表明:Fe、N共掺杂TiO2/GF催化剂的最佳制备条件为:煅烧时间2h,煅烧温度450℃,n(Fe):n(Ti)=0.9%,n(N):n(Ti)=0.2(摩尔分数)。在紫外光的照射下废水浓度,曝气量及催化剂投加量等对催化剂的光氧化效果均有一定的影响,对于浓度为80mg/L硝基苯废水,当溶液pH=3,H2O2(30%)浓度为1m1/L,Fe、N共掺杂TiO2/GF催化剂0.15g,曝气量为0.6m3/L时,硝基苯去除率可达97.6%,COD去除率为89.4%。在模拟太阳光灯的照射下,试验所制备的Fe、N共掺杂TiO2/GF催化剂对硝基苯废水同样具有很好的去除效果,其中硝基苯去除率达90.6%,COD去除率达85.5%,较紫外光灯下的去除效果仅降低约5到7个百分点。Fe、N共掺杂TiO2/GF催化剂克服了传统粉末状TiO2在溶液中易发生团聚现象,TiO2晶型为锐钛矿,掺杂降低了电子一空穴对的复合率,拓宽了 TiO2的光响应范围,从而有效提高TiO2的光催化性能,对硝基苯废水具有很好的去除效果。
赵前飞[8](2018)在《高能球磨法制备金属离子掺杂二氧化钛纳米粉体及其抗菌性能研究》文中研究指明针对二氧化钛(TiO2)光催化抗菌效率低的问题,本论文采用高能球磨法制备金属离子 M(Li+、Na+、Mg2+、Fe3+、Co2+、Cu2+、Ce3+、Dy3+、La3+、Nd3+、Pr3+)掺杂 TiO2(M/TiO2)及不同 Co 源(Co(SO4)2、Co(NO3)2、Co(Ac)2、CoCl2、Co3O4)掺杂的 TiO2纳米粉体(Co/TiO2)。系统地研究了包括球磨方式、离子掺杂量、球磨时间、球料比、研磨球粒径质量比及球磨机转速等因素对TiO2纳米粉体抗菌性能的影响。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)及X射线光电子能谱(XPS)等分析方法对所制备的纳米材料进行化学成分、物相组成、粒径尺寸及光吸收性能等分析。在可见光照射条件下,采用抑菌环法和烧瓶振荡法对所制备的样品材料进行抗菌性能的研究。实验结果表明:选用氧化锆研磨球,以无水乙醇作为分散剂,在球料比为10:1、研磨球粒径质量比为3:2:1及球磨机主轴与行星轴转速300/450 r.min-1时,经球磨3 h后的TiO2金红石型矿相消失,样品材料的粒径尺寸可达30~90 nm。金属离子Mx(x=Li+、Fe3+、Co2+、Cu2+、Ce3+、Pr3+)的掺杂增强了TiO2的可见光光催化抗菌性,而金属离子My(y=Na+、Mg2+、Dy3+、La3+、Nd3+)的引入对TiO2的可见光光催化抗菌性没有明显的影响。XRD图谱分析表明,经高能球磨后的Mx/TiO2可生成二相或者三相组元,随着金属离子掺杂量的增加,金红石相的TiO2消失。UV-Vis-DRS结果分析表明,经球磨后的TiO2纳米粉体对可见光的光吸收能力与纯TiO2相比没有发生明显变化;经金属离子掺杂后的TiO2纳米粉体的吸收边带均向可见光区移动,这一结果促进了TiO2光催化抗菌性能。由SEM图谱分析表明,经金属离子掺杂的TiO2纳米粉体的粒子均呈现均匀、致密的特点,随着球磨时间的增加,粒子粒径逐渐减小,球磨5 h后的TiO2出现团聚现象。抗菌实验结果表明,Mx/TiO2、Co/TiO2材料对大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的抗菌率均大于70%,较纯TiO2材料的抗菌率(0%)、degussa P25 TiO2抗菌率(33%)及球磨后的TiO2纳米粉体的抗菌率(28.9%)明显增加,同时抑菌环实验也证明掺杂的TiO2纳米粉体随着金属离子掺杂量和球磨时间的不同有不同直径的抑菌环出现,与烧瓶振荡法实验结果一致。
褚晓玉[9](2017)在《Sm3+、Eu3+掺杂TiO2纳米材料抗菌性能的研究》文中研究表明本论文采用稀土离子掺杂的方法,采用溶胶-凝胶法制备Sm3+掺杂TiO2(Sm3+-TiO2)、Eu3+掺杂 TiO2(Eu3+-TiO2)和 Sm3+/Eu3+共掺杂 TiO2(Sm3+/Eu3+-TiO2)纳米材料。系统地研究稀土离子掺杂量、表面活性剂种类及添加量、焙烧温度、焙烧保温时间等因素对材料抗菌性能的影响。利用XRD、SEM、UV-Vis-DRS及FT-IR等分析方法对掺杂TiO2纳米材料进行物相组成、化学成分及光吸收性能等分析。在可见光的激发下,采用抑菌环法和烧瓶振荡法对所制备的材料进行抗菌性能的研究,确定抗菌性能最佳的制备工艺。XRD图谱分析表明,TiO2在360℃时由无定形态转变为锐钛矿晶型,600℃时由锐钛矿晶型逐渐出现金红石型TiO2,TiO2晶型转变温度为600℃。掺杂稀土后,掺杂TiO2纳米材料的晶型转变温度提高到700℃。这说明掺杂离子能提高TiO2晶型转化温度及锐钛矿的热稳定性。UV-Vis-DRS结果分析表明,TiO2纳米材料对可见光的光吸收能力没有随着温度的变化而变化,而掺杂后的TiO2纳米材料均能引起吸收边带向可见光区移动,促进光催化性能。SEM图谱分析表明,掺杂的TiO2纳米材料的粒子均呈现均匀、致密的特点,并随着温度的升高,样品粒径增大。抗菌实验结果可知,Sm3+-TiO2、Eu3+-TiO2材料对大肠杆菌和金葡萄球菌的杀菌率均大于78%,而Sm3+/Eu3+-TiO2纳米材料对大肠杆菌和金葡萄球菌的杀菌率均在95%以上。较TiO2材料的杀菌率(35%)大大增加。抑菌环实验也证明掺杂的离子材料随着掺杂量、焙烧温度和焙烧时间的不同有不同直径的抑菌环出现。与烧瓶振荡法实验结果一致。
陈岩[10](2017)在《掺杂型TiO2/硅藻土复合球体和磁性粉体的制备与性能》文中提出随着全球经济的不断发展,随之而来的环境问题,尤其是水体环境的严重污染,已直接关系到人民群众的身体健康和国民经济的可持续发展。纳米TiO2光催化氧化技术(AOP)利用光能对难降解污染物进行矿化分解,是绿色、高效的处理方法,具有巨大的开发前景。但在实际应用中,纳米TiO2存在诸多缺陷,如分散性差、回收性能低、可见光利用率低等等。硅藻土做为一种天然多孔矿物,广泛用于食品制造、药品精制、空气净化、水体清洁、隔热保温和工业催化剂载体等领域。得益于其丰富的微孔-介孔数量,硅藻土对环境污染物有极好的吸附作用。本论文利用硅藻土实现TiO2固定化,将水体污染物吸附至TiO2表面,增加光催化剂与目标降解物的接触机率,这种靶向富集作用可极大提升TiO2的光降解效率。同时将复合材料制成球状或引入磁性,提升其循环利用性能。硅藻土原土经过高温焙烧或稀硫酸浸渍,在保留其原有孔结构的同时除去杂质,制得精土。采用溶胶凝胶法,以精土为载体,制备了 N掺杂TiO2/硅藻土复合球体。通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(DRS)、光致发光光谱(PL)等测试手段对N掺杂复合球体进行了表征,并在可见光下考察了复合球体对罗丹明B(RhB)的降解效果。结果表明,精土的表面状况通过预处理得到提升,与TiO2在界面处形成Ti-O-Si键,阻碍其表面TiO2晶粒的生长,影响其晶相转变温度,有效抑制TiO2晶粒的团聚作用。其中酸浸法的抑制效果强于焙烧法,经过15 wt%的稀硫酸浸渍得到的精土,其zeta电位值使TiO2晶粒的分散性最好,因此其抑制晶粒生长的作用最强,最适合作为TiO2载体。N掺杂复合球体在可见光区域有良好的吸收,是由于N元素存在于TiO2晶格间隙位,在TiO2禁带区域形成杂质能级,使TiO2禁带宽度窄化。同时,N掺杂也对TiO2晶粒生长起抑制作用。尿素做为N源,在制备复合球体过程中,使TiO2表面具有介孔形貌。精土表面的微孔-介孔结构及TiO2表面的介孔形貌组成复合球体的多级孔结构,有效提升了吸附RhB的效果。将糊精与羟丙基甲基纤维素的质量比定为3:2、N:Ti摩尔比为2:1制备的复合球体具有最佳光催化效果,在3小时内对RhB的光降解率达到84.8%。经过五次循环实验,降解率降至80.0%。说明N掺杂复合球体具有良好的循环利用性能。通过溶胶凝胶法,在精土表面负载了 Ce掺杂或Ce/N共掺杂TiO2,制备了复合球体,考察了掺杂量与光催化活性的关系以及掺杂机理。结果表明,Ce离子存在于TiO2晶格表面及间隙位,以氧化物的形式存在,并与TiO2形成Ce-O-Ti键。掺杂后在TiO2禁带区域形成Ce4f杂质能级,造成TiO2禁带宽度窄化,有效扩展了复合球体的光响应区域,使其具有可见光催化能力。两种复合球体在可见光区域均有良好的吸收,其中共掺杂复合球体由于Ce、N掺杂在TiO2禁带区域均引入杂质能级,其可见光吸收效果更为显着。最佳条件下制备的Ce掺杂复合球体,经过3小时,对RhB的可见光降解率达到85.6%,而最佳条件下制备的共掺杂复合球体,经过3小时,对RhB的可见光降解率达到87.3%。经过5次循环实验,两种复合球体的光降解率略降至81.2%和82.3%,说明两种球体具有良好的循环利用性能。通过溶胶凝胶法,在精土表面负载具有超顺磁性的NiFe2O4晶粒,制得磁性精土,并进一步在其表面负载上述三种掺杂型TiO2纳米晶体,制得N掺杂磁性粉体、Ce掺杂磁性粉体及共掺杂磁性粉体。NiFe2O4与TiO2晶粒在界面处发生电荷转移过程,有效延缓TiO2表面电子空穴对的复合速率,提升了磁性粉体的光催化性能。最佳条件下制备的三种掺杂型磁性粉体,在3小时内对RhB的光降解率分别达到91.5%、94.6%和96.6%。经过五次循环实验,降解率分别降至89.2%、92.2%和95.6%。这说明三种磁性粉体均具有良好的循环利用性能。将难降解的多环化合物盐酸四环素(TC)作为目标降解物,利用共掺杂复合球体和磁性粉体进行了可见光降解实验,并考察了下列因素对光降解过程的影响:污染物溶液pH值、光催化复合物投入量、水体中常见杂质组分。此外,在可见光下,考察了这两种复合物对下列三种细菌的光致杀菌效果:大肠杆菌(E.coli)、金黄色葡萄球菌(S.aureus)和克雷白氏肺炎杆菌(K.peneumoniae)。最佳条件下制备的共掺杂复合球体,经过4小时,对TC的可见光降解率达到97.0%,而经过2小时,对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌和克雷白氏肺炎杆菌的可见光致杀菌率分别达到86.4%、87.9%和84.6%。最佳条件下制备的共掺杂磁性粉体,经过3小时,对TC的可见光降解率达到98.2%,而经过2小时,对大肠杆菌、金黄色葡萄球菌和克雷白氏肺炎杆菌的可见光致杀菌率分别达到93.7%、94.3%和92.8%。此外,两种光催化复合物在光降解TC和杀菌方面,均表现出良好的稳定性,经过5次循环操作,依然保持了极高的光催化效率。
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 研究背景及意义 |
| 1.2 研究目的与内容 |
| 1.3 乙醇部分氧化概述 |
| 1.4 半导体光催化技术 |
| 1.5 TiO_2半导体光催化技术 |
| 1.6 金属掺杂对TiO_2催化剂的改性 |
| 1.7 Nd或 Eu对 TiO_2的掺杂改性 |
| 1.8 贵金属沉积 |
| 第二章 实验部分 |
| 2.1 实验仪器与试剂 |
| 2.2 催化剂表征 |
| 2.2.1 X射线粉末衍射(XRD) |
| 2.2.2 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS) |
| 2.2.3 傅里叶变换红外光谱(FTIR) |
| 2.2.4 透射电镜(TEM) |
| 2.2.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.2.6 比表面积分析(BET) |
| 2.2.7 电化学测试(Electrochemical Test) |
| 2.3 催化剂的评价装置 |
| 第三章 Nd和 Eu掺杂的TiO_2催化剂制备、表征及光催化部分氧化乙醇性能 |
| 3.1 催化剂的制备 |
| 3.2 Nd和Eu掺杂量对催化剂结构和性能的影响 |
| 3.2.1 催化剂物相XRD分析 |
| 3.2.2 催化剂的光吸收性能分析 |
| 3.2.3 催化剂表面红外光谱分析 |
| 3.2.4 催化剂表面形貌及微结构TEM分析 |
| 3.2.5 催化剂表面元素XPS分析 |
| 3.2.6 催化剂能带结构电化学分析 |
| 3.3 Nd和Eu掺杂量对光催化部分氧化乙醇催化性能的影响 |
| 3.3.1 空白对照实验 |
| 3.3.2 催化剂活性测试 |
| 3.4 煅烧温度对催化剂结构和性能的影响 |
| 3.4.1 催化剂物相XRD分析 |
| 3.4.2 催化剂的光吸收性能分析 |
| 3.4.3 催化剂表面红外光谱分析 |
| 3.4.4 催化剂活性测试 |
| 3.5 本章小结 |
| 第四章 Ag/Nd-TiO_2和Ag/Eu-TiO_2催化剂的制备、表征及光催化部分氧化乙醇性能 |
| 4.1 催化剂的制备 |
| 4.2 Ag负载量对Nd-TiO_2催化剂结构的影响 |
| 4.2.1 催化剂物相XRD分析 |
| 4.2.2 催化剂的光吸收性能分析 |
| 4.2.3 催化剂表面红外光谱分析 |
| 4.2.4 催化剂表面形貌及微结构分析 |
| 4.2.5 催化剂表面元素XPS分析 |
| 4.2.6 催化剂电化学分析 |
| 4.2.7 N_2吸附脱附实验分析 |
| 4.3 Ag/Nd-TiO_2催化剂对光催化部分氧化乙醇催化性能的影响 |
| 4.4 Ag负载量对Eu-TiO_2催化剂结构的影响 |
| 4.4.1 催化剂物相XRD分析 |
| 4.4.2 催化剂光吸收性能分析 |
| 4.4.3 催化剂表面红外光谱分析 |
| 4.4.4 催化剂表面形貌及微结构TEM分析 |
| 4.4.5 催化剂表面元素XPS分析 |
| 4.4.6 催化剂电化学分析 |
| 4.4.7 N_2吸附脱附实验分析 |
| 4.5 Ag/Eu-TiO_2催化剂对光催化部分氧化乙醇催化性能的影响 |
| 4.6 本章小结 |
| 第五章 操作条件对光催化部分氧化乙醇反应的性能的影响 |
| 5.1 光活化时间 |
| 5.2 氧气浓度的影响 |
| 5.3 原料气流速的影响 |
| 5.4 光强度的影响 |
| 5.5 机理分析 |
| 5.6 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景 |
| 1.2 可见光光催化剂种类及特点 |
| 1.2.1 金属氧化物 |
| 1.2.2 金属硫化物 |
| 1.2.3 改性半导体 |
| 1.2.4 贵金属负载半导体 |
| 1.2.5 金属氧化物基复合光催化材料 |
| 1.2.6 纺丝纳米纤维膜光催化材料 |
| 1.3 光催化材料的制备方法 |
| 1.3.1 水热合成法 |
| 1.3.2 共沉积法 |
| 1.3.3 纳米纤维纺丝法 |
| 1.3.4 MOFs材料衍生法 |
| 1.4 本文的研究意义和内容 |
| 2 毛虫状Ag-ZnO-C光催化复合材料的制备及成型过程研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验 |
| 2.2.1 实验原料 |
| 2.2.2 线状纳米ZnO的制备 |
| 2.2.3 Zn-BTC的制备 |
| 2.2.4 毛虫状ZnO-C光催化复合材料的制备 |
| 2.2.5 毛虫状Ag-ZnO-C光催化复合材料的制备 |
| 2.3 相关的测试表征方法 |
| 2.3.1 形貌和结构表征 |
| 2.4 结果和分析 |
| 2.4.1 形貌结构 |
| 2.4.2 材料比表面积分析 |
| 2.4.3 AZC550形态与结构 |
| 2.4.4 禁带能宽度以及XPS分析 |
| 2.4.5 AZC550材料比表面积分析 |
| 2.5 本章小结 |
| 3 毛虫状Ag-ZnO-C光催化复合材料的吸附、光催化降解及杀菌性能研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验 |
| 3.2.1 实验原料 |
| 3.2.2 基于毛虫状Ag-ZnO-C复合抗菌膜的制备 |
| 3.3 相关的测试表征方法 |
| 3.3.1 抗菌性能表征 |
| 3.3.2 催化性能表征 |
| 3.3.3 光催化性能测试方法 |
| 3.3.4 光抗菌性能测试方法 |
| 3.4 结果与分析 |
| 3.4.1 吸附性能分析 |
| 3.4.2 光降解性能分析 |
| 3.4.3 复合膜抗菌性能分析 |
| 3.5 毛虫状Ag-ZnO-C光催化复合材料光催化及杀菌机理分析 |
| 3.6 本章小结 |
| 4 海胆状Eu_2O_3-C光催化复合材料的制备及光催化降解性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验 |
| 4.2.1 实验原料 |
| 4.2.2 海胆状Eu-MOFs的制备 |
| 4.2.3 海胆状Eu_2O_3-C的制备 |
| 4.2.4 海胆状Ag-Eu_2O_3-C的制备 |
| 4.3 相关的测试表征方法 |
| 4.3.1 光催化性能测试方法 |
| 4.4 结果与分析 |
| 4.4.1 形态与结构 |
| 4.4.2 元素组分及其禁带宽度分析 |
| 4.4.3 光催化材料的比表面积以及热重分析 |
| 4.4.4 光催化降解污染物分析 |
| 4.5 本章小结 |
| 5 海胆状氧化物基光催化复合膜材料的制备及应用 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验 |
| 5.2.1 实验原料 |
| 5.2.2 纳米纤维悬浮液的制备 |
| 5.2.3 纳米纤维光催化膜的制备 |
| 5.2.4 基于海胆状Eu_2O_3-C-TiO_2光催化膜的制备 |
| 5.2.5 光催化性能测试方法 |
| 5.3 结构和形貌分析 |
| 5.4 催化膜亲水性能分析 |
| 5.5 材料禁带能分析 |
| 5.6 催化性能分析 |
| 5.7 本章小结 |
| 6 结论 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 课题研究背景 |
| 1.2 二氧化钛的结构及性质 |
| 1.2.1 二氧化钛的结构 |
| 1.2.2 二氧化钛的物化性质 |
| 1.2.3 二氧化钛的光催化特性 |
| 1.3 石墨烯简介 |
| 1.3.1 石墨烯的结构特性 |
| 1.3.2 石墨烯的性质 |
| 1.4 提高二氧化钛/石墨烯复合材料光催化性能的研究现状 |
| 1.4.1 石墨烯的调控和优化 |
| 1.4.2 TiO_2的掺杂改性 |
| 1.4.3 多元复合体系 |
| 1.5 课题研究思路及主要研究内容 |
| 1.5.1 课题研究思路 |
| 1.5.2 主要研究内容 |
| 2 溶胶凝胶法原位制备石墨烯/TiO_2复合材料及光催化 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验试剂和仪器 |
| 2.2.2 样品的制备 |
| 2.2.3 样品的表征 |
| 2.2.4 光催化性能测试 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 复合材料的结构和形貌 |
| 2.3.2 复合材料的光吸收 |
| 2.3.3 光催化性能分析 |
| 2.4 本章小结 |
| 3 稀土镨、钆掺杂改性TiO_2的制备及光催化 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验试剂和仪器 |
| 3.2.2 样品的制备 |
| 3.2.3 样品的表征 |
| 3.2.4 光催化性能测试 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 材料的结构和形貌 |
| 3.3.2 复合材料的光吸收 |
| 3.3.3 光催化性能分析 |
| 3.4 本章小结 |
| 4 稀土离子掺杂改性TiO_2/石墨烯光催化剂的制备及光催化 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验试剂和仪器 |
| 4.2.2 样品的制备 |
| 4.2.3 样品的表征 |
| 4.2.4 光催化性能测试 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 复合材料的结构和形貌 |
| 4.3.2 复合材料的光吸收 |
| 4.3.3 光催化性能分析 |
| 4.4 本章小结 |
| 结论 |
| 参考文献 |
| 攻读硕士学位期间发表学术论文情况 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| 英文摘要 |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 海洋污染概况 |
| 1.2.1 我国海洋污染现状 |
| 1.2.2 海洋有机物污染物处理技术 |
| 1.3 纳米TiO_2 光催化技术简介 |
| 1.3.1 纳米TiO_2 光催化机理 |
| 1.3.2 TiO_2 光催化技术应用 |
| 1.4 可见光活性TiO_2 光催化剂研究进展 |
| 1.4.1 染料敏化 |
| 1.4.2 贵金属负载 |
| 1.4.3 金属掺杂 |
| 1.4.4 异质结半导体 |
| 1.4.5 Ti~(3+)自掺杂改性 |
| 1.4.6 非金属掺杂 |
| 1.5 总结建议和研究内容 |
| 第二章 还原性TiO_2 的研究及催化预实验 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验材料与仪器 |
| 2.2.2制备实验 |
| 2.2.3 可见光催化性能评价 |
| 2.3 预实验结果与讨论 |
| 2.3.1 光催化剂投入量的优化 |
| 2.3.2 还原剂的选择 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 稀土离子掺杂P25/Sn复合光催化剂及其可见光催化性能 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 稀土离子掺杂改性P25/Sn复合光催化剂的制备 |
| 3.2.2 复合物可见光催化性能评价 |
| 3.2.3 催化剂表征 |
| 3.3 镧离子(La~(3+))掺杂P25/Sn复合光催化剂表征分析及其可见光性能 |
| 3.3.1 透射电镜(SEM)分 |
| 3.3.2 红外光谱(FT-IR)分析 |
| 3.3.3 X射线衍射(XRD)分析 |
| 3.3.4 X射线光电子能谱(XPS)分 |
| 3.3.5 紫外漫反射UV-vis分析 |
| 3.3.6 可见光催化性能研究 |
| 3.4 镱离子(Yb~(3+))掺杂P25/Sn复合光催化剂表征分析及其可见光性能 |
| 3.4.1 透射电镜(SEM)分析 |
| 3.4.2 红外光谱(FT-IR)分析 |
| 3.4.3 X射线衍射(XRD)分析 |
| 3.4.4 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 3.4.5 紫外漫反射UV-vis分析 |
| 3.4.6 可见光催化性能研究 |
| 3.5 铈离子(Ce~(3+))掺杂P25/Sn复合光催化剂表征分析及其可见光性能 |
| 3.5.1 透射电镜(SEM)分析 |
| 3.5.2 红外光谱(FT-IR)分析 |
| 3.5.3 X射线衍射(XRD)分析 |
| 3.5.4 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 3.5.5 紫外漫反射UV-vis分析 |
| 3.5.6 可见光催化性能研究 |
| 3.6 本章小结 |
| 第四章 贵金属负载P25/Sn复合光催化剂及其可见光催化性能 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 贵金属负载改性P25/Sn复合光催化剂的制备 |
| 4.2.2 复合物可见光催化性能评价 |
| 4.2.3 催化剂表征 |
| 4.3 Au-P25/Sn复合光催化剂表征分析及其可见光性能 |
| 4.3.1 扫描电镜(TEM)分析 |
| 4.3.2 红外光谱(FT-IR)分析 |
| 4.3.3 X射线衍射(XRD)分析 |
| 4.3.4 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 4.3.5 紫外漫反射UV-vis分析 |
| 4.3.6 i-t曲线结果分析 |
| 4.3.7 可见光催化性能研究 |
| 4.4 Ag-P25/Sn复合光催化剂表征分析及其可见光性能 |
| 4.4.1 透射电镜(TEM)分析 |
| 4.4.2 红外光谱(FT-IR)分析 |
| 4.4.3 X射线衍射(XRD)分析 |
| 4.4.4 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 4.4.5 紫外漫反射UV-vis分析 |
| 4.4.6 i-t曲线结果分析 |
| 4.4.7 可见光催化性能研究 |
| 4.5 Pt-P25/Sn复合光催化剂表征分析及其可见光性能 |
| 4.5.1 扫描电镜(TEM)分析 |
| 4.5.2 红外光谱(FT-IR)分析 |
| 4.5.3 X射线衍射(XRD)分析 |
| 4.5.4 X射线光电子能谱(XPS)分析 |
| 4.5.5 紫外漫反射UV-vis分析 |
| 4.5.6 i-t曲线结果分析 |
| 4.5.7 可见光催化性能研究 |
| 4.6 不同贵金属负载复合光催化剂BET分析 |
| 4.7 复合光催化剂可重复利用性评价 |
| 4.8 本章小结 |
| 第五章 高盐废水中光催化性能及TiO_2 光催化悬浮球的研究 |
| 5.1 催化剂在不同高盐废水处理中的应用 |
| 5.1.1 复合光催化剂在不同高盐废水中的农业废水光催化性能 |
| 5.2 TiO_2 光催化悬浮球 |
| 5.2.1 光催化悬浮球的制备 |
| 5.2.2 悬浮球的悬浮稳定性测试 |
| 5.2.3 不同PH对悬浮球光催化剂负载的影响 |
| 5.2.4 浸渍时间对悬浮球光催化剂负载的影响 |
| 5.2.5 TiO_2 光催化悬浮球的催化性能评价 |
| 5.2.6 TiO_2 光催化悬浮球的可重复利用性研究 |
| 5.3 本章小结 |
| 第六章 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 硕士期间发表论文和申请专利情况 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| abstract |
| 1 文献综述 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 光催化简介 |
| 1.2.1 光催化反应 |
| 1.2.2 光反应催化剂 |
| 1.3 TiO_2 的介绍 |
| 1.3.1 TiO_2 的结构 |
| 1.3.2 TiO_2 的性质 |
| 1.4 TiO_2 的负载改性 |
| 1.4.1 TiO_2 负载的目的 |
| 1.4.2 载体的作用 |
| 1.4.3 载体的种类 |
| 1.5 TiO_2 的掺杂 |
| 1.5.1 TiO_2 掺杂的目的 |
| 1.5.2 TiO_2 掺杂的作用 |
| 1.5.3 TiO_2 掺杂的种类 |
| 1.6 TiO_2 复合型催化剂的制备技术 |
| 1.6.1 水热—合成法 |
| 1.6.2 溶胶—凝胶(Sol-Gel)法 |
| 1.6.3 化学气相沉积法(CVD法) |
| 1.6.4 浸渍—提拉工艺 |
| 1.6.5 SILAR(连续离子吸附沉积)法 |
| 1.6.6 微弧氧化(MAO)技术 |
| 1.7 TiO_2 各个领域的应用 |
| 1.7.1 工业应用 |
| 1.7.2 环境保护应用 |
| 1.8 本论文工作设想与研究意义 |
| 2 实验部分 |
| 2.1 实验原料 |
| 2.2 实验仪器 |
| 2.3 反应机理 |
| 2.4 催化剂的制备及实验 |
| 2.4.1 TiO_2-SiO_2 催化剂的制备 |
| 2.4.2 x@TiO_2-SiO_2 催化剂的制备 |
| 2.4.3 光催化实验 |
| 2.5 催化剂的表征 |
| 2.5.1 X射线衍射图谱 |
| 2.5.2 PL荧光光谱 |
| 2.5.3 紫外—可见漫反射光谱 |
| 2.5.4 红外光谱 |
| 2.5.5 N_2 吸附—脱附 |
| 2.5.6 SEM扫描电镜 |
| 2.6 催化剂的活性评价 |
| 3 结果与讨论 |
| 3.1 TiO_2-SiO_2 的不同条件对罗丹明B降解率的影响 |
| 3.1.1 TiO_2-SiO_2 的煅烧温度对罗丹明B降解率的影响 |
| 3.1.2 TiO_2-SiO_2 的煅烧时间对罗丹明B降解率的影响 |
| 3.1.3 TiO_2-SiO_2 的陈化时间对罗丹明B降解率的影响 |
| 3.1.4 TiO_2-SiO_2 的催化剂用量对罗丹明B降解率的影响 |
| 3.1.5 光照时间对TiO_2-SiO_2 降解罗丹明B的影响 |
| 3.2 TiO_2-SiO_2 掺杂不同稀土元素对降解罗丹明B的影响 |
| 3.2.1 La@TiO_2-SiO_2 的制备与讨论 |
| 3.2.2 Nd@TiO_2-SiO_2 的制备与讨论 |
| 3.2.3 Ce@TiO_2-SiO_2 的制备与讨论 |
| 3.3 Sm@TiO_2-SiO_2 的表征 |
| 3.3.1 X射线衍射图谱 |
| 3.3.2 PL荧光光谱 |
| 3.3.3 紫外—可见漫反射光谱 |
| 3.3.4 红外光谱 |
| 3.3.5 N2 吸附—脱附 |
| 3.3.6 SEM扫描电镜 |
| 3.3.7 催化剂对RhB降解率的考察 |
| 3.4 La-Sm@TiO_2-SiO_2 的表征 |
| 3.4.1 紫外—可见漫反射谱图 |
| 3.4.2 PL荧光光谱 |
| 3.4.3 红外光谱 |
| 3.4.4 X射线衍射图谱 |
| 3.4.5 双金属催化剂活性研究 |
| 4 结论 |
| 符号说明 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士学位期间发表的学术论文目录 |
| 作者简历 |
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 海泡石的研究现状 |
| 1.1.1 国内外海泡石资源的分布状况 |
| 1.1.2 海泡石的晶体结构与特性 |
| 1.1.3 海泡石的提纯与改性 |
| 1.1.4 海泡石的在环境领域中利用现状 |
| 1.2 印染废水的特点及当今治理方法 |
| 1.2.1 印染废水的起源及特点 |
| 1.2.2 印染废水的处理现状 |
| 1.3 TiO_2光催化技术研究进展 |
| 1.3.1 光催化技术发展概述 |
| 1.3.2 TiO_2光催化存在的问题 |
| 1.3.3 TiO_2光催化剂的负载固定化 |
| 1.3.4 TiO_2/粘土复合材料的研究进展 |
| 1.4 掺杂型TiO_2的研究进展 |
| 1.4.1 非金属元素掺杂 |
| 1.4.2 稀土金属离子掺杂 |
| 1.4.3 稀土-非金属共掺杂 |
| 1.5 课题的研究目的、内容和技术路线 |
| 1.5.1 研究目的及意义 |
| 1.5.2 研究内容 |
| 1.5.3 技术路线 |
| 第二章 海泡石的提纯及解束处理研究 |
| 2.1 前言 |
| 2.2 实验部分 |
| 2.2.1 实验原料、试剂及设备仪器 |
| 2.2.2 海泡石的提纯活化处理 |
| 2.2.3 海泡石的纤维解束处理 |
| 2.2.4 材料的表征 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 海泡石的理化性质分析 |
| 2.3.2 纯化处理对海泡石晶体结构的影响 |
| 2.3.3 微波酸活化处理对海泡石晶体结构的影响 |
| 2.3.4 冷冻干燥处理对纤维表面形貌的影响 |
| 2.3.5 化学改性处理对纤维表面形貌的影响 |
| 2.4 本章小结 |
| 第三章 不同工艺制备TiO_2/海泡石复合材料及其光催化性能对比研究 |
| 3.1 前言 |
| 3.2 实验部分 |
| 3.2.1 实验原料、试剂及设备仪器 |
| 3.2.2 前驱体溶液的制备 |
| 3.2.3 TiO_2/海泡石复合材料的制备 |
| 3.2.4 材料的表征 |
| 3.2.5 TiO_2/海泡石复合材料的光催化性能验证 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 TiO_2/海泡石纳米复合材料的XRD测定 |
| 3.3.2 TiO_2/海泡石复合材料的SEM表征 |
| 3.3.3 TiO_2/海泡石复合材料的TEM表征 |
| 3.3.4 TiO_2/海泡石复合材料的BET结果分析 |
| 3.3.5 TiO_2/海泡石复合材料的形成机理 |
| 3.3.6 制备工艺对TiO_2/海泡石复合材料光催化性能的影响 |
| 3.4 本章小结 |
| 第四章 TiO_2/海泡石复合材料对橙黄G的光催化反应动力学研究 |
| 4.1 前言 |
| 4.2 实验部分 |
| 4.2.1 实验原料、试剂及设备仪器 |
| 4.2.2 TiO_2/海泡石复合光催化剂的制备 |
| 4.2.3 材料的表征 |
| 4.2.4 TiO_2/海泡石复合材料的光催化性能验证 |
| 4.2.5 光催化降解动力学模型的建立 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 Ti/海泡石配比对光催化活性的影响及其动力学分析 |
| 4.3.2 催化剂投加量对光催化效果的影响及其动力学分析 |
| 4.3.3 橙黄G初始浓度对光催化效果的影响及其动力学分析 |
| 4.3.4 pH值对光催化效果的影响及其动力学分析 |
| 4.3.5 橙黄G溶液降解过程的UV-Vis分析 |
| 4.3.6 TiO_2/海泡石复合光催化材料的稳定性研究 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 氮掺杂TiO_2/海泡石的制备及其可见光催化性能研究 |
| 5.1 前言 |
| 5.2 实验部分 |
| 5.2.1 实验原料、试剂及设备仪器 |
| 5.2.2 氮掺杂TiO_2/海泡石复合材料的制备 |
| 5.2.3 材料的表征 |
| 5.2.4 氮掺杂TiO_2/海泡石复合材料的可见光催化性能验证 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 氮掺杂TiO_2/海泡石复合材料的XRD测定 |
| 5.3.2 氮掺杂TiO_2/海泡石复合材料的TEM表征 |
| 5.3.3 氮掺杂TiO_2/海泡石复合材料的BET结果分析 |
| 5.3.4 氮掺杂TiO_2/海泡石复合材料的XPS结果分析 |
| 5.3.5 氮掺杂TiO_2/海泡石复合材料的UV-Vis DRS结果分析 |
| 5.3.6 不同氮源制备的氮掺杂TiO_2/海泡石复合材料的可见光催化性能比较 |
| 5.3.7 不同N掺杂比例对氮掺杂TiO_2/海泡石复合材料的结构及光催化性能的影响 |
| 5.4 本章小结 |
| 第六章 稀土离子掺杂TiO_2/海泡石的制备及其可见光催化性能研究 |
| 6.1 前言 |
| 6.2 实验部分 |
| 6.2.1 实验原料、试剂及设备仪器 |
| 6.2.2 稀土掺杂TiO_2/海泡石复合材料的制备 |
| 6.2.3 材料的表征 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 稀土掺杂TiO_2/海泡石复合材料的XRD测定 |
| 6.3.2 稀土掺杂TiO_2/海泡石复合材料的SEM-TEM表征 |
| 6.3.3 稀土掺杂TiO_2/海泡石复合材料的BET结果分析 |
| 6.3.4 稀土掺杂TiO_2/海泡石复合材料的XPS结果分析 |
| 6.3.5 稀土掺杂TiO_2/海泡石复合材料的PL结果分析 |
| 6.3.6 稀土掺杂TiO_2/海泡石复合材料的UV-Vis DRS结果分析 |
| 6.3.7 不同稀土掺杂的TiO_2/海泡石复合材料的可见光催化性能比较 |
| 6.4 本章小结 |
| 第七章 Eu-N共掺杂TiO_2/海泡石的制备及其可见光催化性能研究 |
| 7.1 前言 |
| 7.2 实验部分 |
| 7.2.1 实验原料、试剂及设备仪器 |
| 7.2.2 Eu-N共掺杂TiO_2/海泡石复合材料的制备 |
| 7.2.3 材料的表征 |
| 7.2.4 Eu-N共掺杂TiO_2/海泡石复合材料的可见光催化性能验证 |
| 7.3 结果与讨论 |
| 7.3.1 Eu-N共掺杂TiO_2/海泡石复合材料的XRD测定 |
| 7.3.2 Eu-N共掺杂TiO_2/海泡石复合材料的SEM-TEM表征 |
| 7.3.3 Eu-N共掺杂TiO_2/海泡石复合材料的BET结果分析 |
| 7.3.4 Eu-N共掺杂TiO_2/海泡石复合材料的PL结果分析 |
| 7.3.5 Eu-N共掺杂TiO_2/海泡石复合材料的UV-Vis DRS结果分析 |
| 7.3.6 Eu-N配比对可见光催化性能的影响 |
| 7.3.7 Eu-N共掺杂TiO_2/海泡石复合材料对实际废水降解的研究 |
| 7.4 本章小结 |
| 第八章 结论与展望 |
| 8.1 结论 |
| 8.2 创新点 |
| 8.3 展望 |
| 致谢 |
| 参考文献 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 1 绪论 |
| 1.1 研究背景与意义 |
| 1.1.1 课题来源 |
| 1.1.2 研究背景 |
| 1.1.3 目的意义 |
| 1.2 国内外研究现状 |
| 1.2.1 硝基苯废水处理的研究现状 |
| 1.2.2 TiO_2光催化氧化技术的研究现状 |
| 1.2.3 改性TiO_2光催化氧化技术的研究现状 |
| 1.2.4 存在问题及分析 |
| 1.3 研究内容与技术路线 |
| 1.3.1 研究内容 |
| 1.3.2 技术路线 |
| 2 试验装置及研究方法 |
| 2.1 试验装置与载体 |
| 2.1.1 试验装置 |
| 2.1.2 试验载体 |
| 2.2 试验仪器与药品 |
| 2.2.1 试验仪器 |
| 2.2.2 试验药品 |
| 2.3 试验水样与方法 |
| 2.3.1 试验水样 |
| 2.3.2 试验方法 |
| 2.4 分析测定 |
| 2.4.1 pH测定 |
| 2.4.2 硝基苯测定 |
| 2.4.3 COD测定 |
| 3 TiO_2/GF光催化剂制备及处理硝基苯废水的试验研究 |
| 3.1 载体的选择与预处理 |
| 3.1.1 催化剂载体选择 |
| 3.1.2 玻璃纤维的预处理 |
| 3.2 负载型TiO_2光催化剂的制备 |
| 3.2.1 溶胶-凝胶法制备TiO_2溶胶 |
| 3.2.2 浸渍提拉制备玻璃纤维负载TiO_2光催化剂 |
| 3.3 制备因素对负载型光催化剂的催化性能影响研究 |
| 3.3.1 水、无水乙醇和冰醋酸对处理效果的影响 |
| 3.3.2 镀膜次数对处理效果的影响 |
| 3.3.3 煅烧温度对处理效果的影响 |
| 3.3.4 煅烧时间对处理效果的影响 |
| 3.4 负载型TiO_2的SEM及XRD表征及光催化性能研究 |
| 3.4.1 负载型TiO_2的SEM及XRD表征 |
| 3.4.2 TiO_2/GF暗态降解、TiO_2光催化与TiO_2/GF光催化对比试验 |
| 3.4.3 负载型TiO_2重复使用对光催化性能的影响 |
| 3.5 本章小结 |
| 4 Fe、N共掺杂TiO_2/GF光催化剂制备及处理硝基苯废水的试验研究 |
| 4.1 Fe、N掺杂改性负载型TiO_2光催化剂的制备 |
| 4.1.1 Fe掺杂负载型纳米TiO_2光催化剂的制备 |
| 4.1.2 N掺杂负载型纳米TiO_2光催化剂的制备 |
| 4.1.3 Fe、N共掺杂负载型纳米TiO_2光催化剂的制备 |
| 4.2 离子掺杂对改性负载型光催化剂催化活性的影响 |
| 4.2.1 掺氮量对处理效果的影响 |
| 4.2.2 掺铁量对处理效果的影响 |
| 4.2.3 正交试验 |
| 4.2.4 不同催化剂处理硝基苯废水的对比试验 |
| 4.3 Fe、N共掺杂TiO_2/GF光催化剂的XRD、SEM表征 |
| 4.4 紫外光下的光催化氧化试验研究 |
| 4.4.1 废水浓度对处理效果的影响 |
| 4.4.2 废水PH对处理效果的影响 |
| 4.4.3 曝气量对处理效果的影响 |
| 4.4.4 催化剂的投加量对处理效果的影响 |
| 4.4.5 外加氧化剂对处理效果的影响 |
| 4.4.6 Fe、N共掺杂TiO_2/GF催化剂的流失测定 |
| 4.5 本章小结 |
| 5 长弧氙灯下Fe、N共掺杂TiO_2/GF光催化剂处理硝基苯废水的试验研究 |
| 5.1 长弧氙灯下光催化氧化试验研究 |
| 5.1.1 光照强度对处理效果的影响 |
| 5.1.2 离子掺杂对处理效果的影响 |
| 5.1.3 曝气量对处理效果的影响 |
| 5.1.4 外加氧化剂对处理效果的影响 |
| 5.2 正交试验 |
| 5.2.1 最佳反应条件确定 |
| 5.2.2 最佳反应条件验证 |
| 5.3 不同反应体系处理硝基苯废水的对比试验研究 |
| 5.4 本章小结 |
| 6 结论与展望 |
| 6.1 结论 |
| 6.2 创新点 |
| 6.3 展望 |
| 参考文献 |
| 附录 |
| 作者简介 |
| 作者在攻读硕士学位期间获得的学术成果 |
| 致谢 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 金属离子掺杂TiO_2的制备方法 |
| 1.2.1 浸渍法 |
| 1.2.2 共沉淀法 |
| 1.2.3 溶胶-凝胶法 |
| 1.2.4 水热法 |
| 1.2.5 高能球磨法 |
| 1.3 掺杂金属离子的种类 |
| 1.3.1 掺杂过渡金属离子 |
| 1.3.2 掺杂贵金属离子 |
| 1.3.3 掺杂稀土金属离子 |
| 1.4 金属离子掺杂TiO_2抗菌机理 |
| 1.5 金属离子掺杂TiO_2抗菌材料的应用 |
| 1.5.1 抗菌陶瓷 |
| 1.5.2 抗菌纤维 |
| 1.5.3 抗菌塑料 |
| 1.6 研究意义、内容及技术路线 |
| 1.6.1 研究意义 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 1.6.3 技术路线 |
| 第2章 实验方法和表征手段 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验药品及设备 |
| 2.3 TiO_2纳米粉体的制备方法 |
| 2.4 金属离子掺杂TiO_2纳米粉体的制备方法 |
| 2.5 纳米粉体表征方法 |
| 2.5.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.5.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.5.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS) |
| 2.5.4 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 2.5.5 X射线光电子能谱(XPS) |
| 2.5.6 悬浊液中掺杂离子的释放量 |
| 2.6 抗菌性能评价方法 |
| 2.6.1 菌悬液的制备 |
| 2.6.2 抑菌环法 |
| 2.6.3 烧瓶振荡法 |
| 第3章 TiO_2纳米粉体的制备及抗菌性研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验药品及设备 |
| 3.3 TiO_2纳米粉体表征方法 |
| 3.4 TiO_2纳米粉体抗菌性评价方法 |
| 3.5 磨球大小的选择 |
| 3.6 研磨球的确定 |
| 3.6.1 材料的表征 |
| 3.7 球磨方式的确定 |
| 3.7.1 材料的表征 |
| 3.8 分散剂的确定 |
| 3.8.1 材料的表征 |
| 3.9 球磨时间的确定 |
| 3.9.1 材料的表征 |
| 3.9.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 3.10 球料比的确定 |
| 3.10.1 材料的表征 |
| 3.10.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 3.11 不同研磨球粒径质量比的确定 |
| 3.11.1 材料的表征 |
| 3.11.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 3.12 转速的确定 |
| 3.12.1 材料的表征 |
| 3.12.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 3.13 本章小结 |
| 第4章 碱金属和碱土金属离子掺杂TiO_2纳米粉体的制备及抗菌性研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验设备及药品 |
| 4.3 TiO_2纳米粉体表征方法 |
| 4.4 抗菌性评价方法 |
| 4.5 掺杂量对Li~+、Na~+、Mg~(2+)掺杂TiO_2纳米粉体抗菌性影响 |
| 4.5.1 材料的表征 |
| 4.5.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 4.6 球磨时间对Li~+、Na~+、Mg~(2+)掺杂TiO_2纳米粉体抗菌性影响 |
| 4.6.1 材料的表征 |
| 4.6.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 4.7 本章小结 |
| 第5章 过渡金属离子掺杂TiO_2纳米粉体的制备及抗菌性能研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 实验设备及药品 |
| 5.3 TiO_2纳米粉体表征方法 |
| 5.4 抗菌性评价方法 |
| 5.5 掺杂量对Fe~(3+)、Co~(2+)、Cu~(2+)掺杂TiO_2纳米粉体抗菌性影响 |
| 5.5.1 材料的表征 |
| 5.5.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 5.6 球磨时间对Fe~(3+)、Co~(2+)、Cu~(2+)掺杂TiO_2纳米粉体抗菌性影响 |
| 5.6.1 材料的表征 |
| 5.6.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 5.7 不同钴源掺杂TiO_2纳米粉体抗菌性研究 |
| 5.7.1 材料的表征 |
| 5.7.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 5.8 本章小结 |
| 第6章 稀土金属离子掺杂TiO_2纳米粉体的制备及抗菌性能研究 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验设备及药品 |
| 6.3 TiO_2纳米粉体表征方法 |
| 6.4 抗菌性能评价方法 |
| 6.5 稀土金属掺杂TiO_2纳米粉体抗菌性研究 |
| 6.5.1 材料的表征 |
| 6.5.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 6.6 Ce~(3+)、Pr~(3+)掺杂TiO_2纳米粉体抗菌性研究 |
| 6.6.1 掺杂量对Ce~(3+)、Pr~(3+)掺杂TiO_2纳米粉体抗菌性影响 |
| 6.6.2 材料的表征 |
| 6.6.3 抗菌实验结果与讨论 |
| 6.7 球磨时间对Ce~(3+)、Pr~(3+)掺杂TiO_2纳米粉体抗菌性影响 |
| 6.7.1 材料的表征 |
| 6.7.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 6.8 本章小结 |
| 第7章 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士期间研究成果 |
| 摘要 |
| Abstract |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 抗菌材料国内外研究进展 |
| 1.2.1 抗菌材料的研究现状 |
| 1.2.2 纳米TiO_2掺杂改性的研究现状 |
| 1.3 纳米TiO_2光催化抗菌材料 |
| 1.3.1 纳米TiO_2抗菌材料的抗菌机理 |
| 1.3.2 纳米材料的制备方法 |
| 1.3.3 影响纳米TiO_2材料光催化活性的因素 |
| 1.3.4 提高纳米TiO_2材料光催化活性的途径 |
| 1.4 本论文技术路线及研究的主要内容和创新点 |
| 1.4.1 技术路线 |
| 1.4.2 研究的主要内容 |
| 1.4.3 技术难题 |
| 1.4.4 创新点 |
| 1.4.5 TiO_2纳米抗菌材料在生活中的应用 |
| 第2章 TiO_2纳米材料的制备 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验设备及药品 |
| 2.3 纳米材料的制备 |
| 2.4 纳米材料表征方法 |
| 2.4.1 X射线衍射(XRD) |
| 2.4.2 扫描电子显微镜(SEM) |
| 2.4.3 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS) |
| 2.4.4 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 2.5 抗菌性能评价方法 |
| 2.5.1 菌悬液的制备 |
| 2.5.2 抑菌环法 |
| 2.5.3 烧瓶振荡法 |
| 2.6 纳米TiO_2的材料表征及抗菌性实验 |
| 2.6.1 材料表征 |
| 2.6.2 抗菌实验 |
| 2.7 本章小结 |
| 第3章 Sm~(3+)掺杂TiO_2纳米抗菌材料的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 Sm~(3+)-TiO_2纳米材料表征方法 |
| 3.2.1 扫描电子显微镜(SEM) |
| 3.2.2 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS) |
| 3.2.3 傅立叶变换红外光谱(FT-IR) |
| 3.2.4 悬浊液中掺杂离子的释放量 |
| 3.3 抗菌性能评价方法 |
| 3.4 掺杂量对Sm~(3+)掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 3.4.1 溶胶-凝胶法制备Sm~(3+)掺杂TiO_2纳米材料 |
| 3.4.2 材料表征 |
| 3.4.3 抗菌实验结果与讨论 |
| 3.5 表面活性剂种类及添加量对Sm~(3+)掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 3.6 焙烧温度对Sm~(3+)掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 3.6.1 溶胶-凝胶法制备Sm~(3+)掺杂TiO_2纳米材料 |
| 3.6.2 材料表征 |
| 3.6.3 抗菌实验结果与讨论 |
| 3.7 焙烧保温时间对Sm~(3+)掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 3.7.1 材料表征 |
| 3.7.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 3.8 本章小结 |
| 第4章 Eu~(3+)掺杂TiO_2纳米抗菌材料的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.1.1 实验设备及药品 |
| 4.2 TiO_2纳米材料表征方法 |
| 4.3 抗菌性能评价方法 |
| 4.4 掺杂量对Eu~(3+)掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 4.4.1 溶胶-凝胶法制备Eu~(3+)掺杂TiO_2纳米材料 |
| 4.4.2 材料表征 |
| 4.4.3 抗菌实验结果与讨论 |
| 4.5 焙烧温度对Eu~(3+)掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 4.5.1 溶胶-凝胶法制备Sm~(3+)掺杂TiO_2纳米材料 |
| 4.5.2 材料表征 |
| 4.6 焙烧保温时间对Eu~(3+)掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 4.6.1 材料表征 |
| 4.6.2 抗菌实验结果与讨论 |
| 4.7 本章小结 |
| 第5章 Sm~(3+)/Eu~(3+)共掺杂TiO_2纳米抗菌材料的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.1.1 实验设备及药品 |
| 5.2 TiO_2纳米材料表征方法 |
| 5.3 抗菌性能评价方法 |
| 5.4 掺杂量对Sm~(3+)/Eu~(3+)共掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 5.4.1 溶胶-凝胶法制备Sm~(3+)/Eu~(3+)掺杂TiO_2纳米材料 |
| 5.4.2 材料表征 |
| 5.5 焙烧温度对Sm~(3+)/Eu~(3+)共掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 5.5.1 溶胶-凝胶法制备Sm~(3+)/Eu~(3+)掺杂TiO_2纳米材料 |
| 5.5.2 材料表征 |
| 5.6 焙烧保温时间对Sm~(3+)/Eu~(3+)掺杂TiO_2纳米材料抗菌性能的影响 |
| 5.6.1 溶胶-凝胶法制备Sm~(3+)/Eu~(3+)掺杂TiO_2纳米材料 |
| 5.6.2 抗菌实验 |
| 5.7 本章小结 |
| 第6章 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士期间研究成果 |
| 摘要 |
| Abstact |
| 第1章 绪论 |
| 1.1 引言 |
| 1.2 TiO_2结构与光催化机理 |
| 1.3 TiO_2光催化剂的应用 |
| 1.3.1 太阳能转化方面的应用 |
| 1.3.2 环境领域的应用 |
| 1.3.3 抗菌杀菌 |
| 1.3.4 自清洁作用 |
| 1.4 TiO_2光催化作用的影响因素 |
| 1.4.1 晶相组成 |
| 1.4.2 晶粒尺寸 |
| 1.5 TiO_2纳米材料的改进 |
| 1.5.1 贵金属沉积 |
| 1.5.2 半导体复合 |
| 1.5.3 离子掺杂 |
| 1.5.4 稀土金属掺杂 |
| 1.5.5 非金属掺杂 |
| 1.5.6 非金属与稀土元素的共掺杂 |
| 1.5.7 TiO_2光催化剂的负载固定 |
| 1.6 研究目的和内容 |
| 1.6.1 研究目的 |
| 1.6.2 研究内容 |
| 第2章 实验原料与研究方法 |
| 2.1 试剂与载体原料 |
| 2.1.1 试剂 |
| 2.1.2 载体原料 |
| 2.2 实验仪器和设备 |
| 2.3 表征与性能测试手段 |
| 2.3.1 X射线衍射(XRD)分析 |
| 2.3.2 氮气吸附脱附测试 |
| 2.3.3 微观形貌分析 |
| 2.3.4 X射线光电子能谱测试(XPS) |
| 2.3.5 紫外-可见漫反射光谱 |
| 2.3.6 表面电荷测定 |
| 2.3.7 复合材料磁性分析 |
| 2.3.8 光致发光光谱分析 |
| 2.3.9 光催化复合物的吸附及光催化性能测试 |
| 第3章 预处理硅藻土负载N掺杂TiO_2复合球体的研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 不同精土负载N掺杂TiO_2复合球体的制备 |
| 3.2.1 硅藻土原土的预处理 |
| 3.2.2 复合球体的制备 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 复合球体的物相分析 |
| 3.3.2 复合球体的比表面积和孔结构分析 |
| 3.3.3 XPS分析 |
| 3.3.4 微观形貌分析 |
| 3.3.5 光催化性能研究 |
| 3.3.6 循环使用性研究 |
| 3.3.7 光降解机理探讨 |
| 3.4 本章小结 |
| 第4章 Ce及Ce/N共掺杂TiO_2/硅藻土复合球体的研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 两种复合球体的制备 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 复合球体的物相分析 |
| 4.3.2 复合球体的比表面积和孔结构分析 |
| 4.3.3 微观形貌分析 |
| 4.3.4 组成元素化学形态分析 |
| 4.3.5 复合球体对可见光的吸收 |
| 4.3.6 可见光催化活性的研究 |
| 4.3.7 循环再利用性能的研究 |
| 4.3.8 光降解机理探讨 |
| 4.4 本章小结 |
| 第5章 磁性Ce/N单掺杂及共掺杂TiO_2/脏藻土粉体的研究 |
| 5.1 引言 |
| 5.2 掺杂型TiO_2/硅藻土磁性粉体的制备 |
| 5.2.1 磁性精土的制备 |
| 5.2.2 掺杂型TiO_2/硅藻土磁性粉体的制备 |
| 5.3 结果与讨论 |
| 5.3.1 磁性粉体的物相分析 |
| 5.3.2 表面状况分析 |
| 5.3.3 微观形貌分析 |
| 5.3.4 XPS分析 |
| 5.3.5 DRS分析 |
| 5.3.6 VSM分析 |
| 5.3.7 可见光催化活性分析 |
| 5.3.8 循环使用性研究 |
| 5.3.9 光催化机理探讨 |
| 5.4 本章小结 |
| 第6章 两种光催化复合物可见光下降解多环类物质及杀菌 |
| 6.1 引言 |
| 6.2 实验方法 |
| 6.2.1 可见光降解盐酸四环素实验方法 |
| 6.2.2 可见光致杀菌实验方法 |
| 6.3 结果与讨论 |
| 6.3.1 盐酸四环素的暗吸附和光降解 |
| 6.3.2 不同催化剂投入量对降解效率的影响 |
| 6.3.3 溶液初始pH值对降解效率的影响 |
| 6.3.4 水体质量参数对TC降解效率的影响 |
| 6.3.5 光降解中间产物分析 |
| 6.3.6 针对光降解的循环降解性能评估 |
| 6.3.7 光致杀菌性能研究 |
| 6.4 本章小结 |
| 第7章 结论 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读博士期间取得的成果 |